TS-1沸石催化膜的制備與氧化反應(yīng)性能研究.pdf

1、本文采用水熱合成法成功制備了TS-1沸石膜，并將其組裝為膜反應(yīng)器研究了TS-1 沸石膜的催化性能。 TS- 膜的制備運(yùn)用預(yù)涂晶種二次合成法，并首次采用亞微米級(jí) Silicalite-1 沸石粒子作為晶種導(dǎo)向、合成液為清液狀態(tài)條件下，分別在α-Al<,2>O<,3>陶瓷管載體上和多孔多通道不銹鋼片微反應(yīng)器內(nèi)合成了TS-1 沸石催化膜?？疾炝撕铣蓷l件對膜形成的影響，用SEM、FT-IR、XRD 等分析手段表征了TS-1 膜的形貌和相

2、關(guān)特性，用苯酚氧化合成苯二酚為探針反應(yīng)評價(jià)了在管式 TS-1 沸石膜反應(yīng)器的催化氧化性能，用丁酮氨氧化反應(yīng)合成丁酮肟反應(yīng)評價(jià)了在不銹鋼微通道反應(yīng)器內(nèi) TS-1 沸石膜的催化氧化性能。 研究結(jié)果表明： 1、采用亞微米級(jí)Silicalite-1 沸石粒子替代以TS-1 沸石粒子作為晶種導(dǎo)向，在不銹鋼微反應(yīng)器內(nèi)和管式陶瓷載體表面可形成一層均勻、連續(xù)的 TS-1 沸石膜，鈦可以進(jìn)入分子篩骨架，沒有發(fā)現(xiàn)非骨架鈦的存在。合成條件中除

3、醇時(shí)間和模板劑TPAOH的含量對膜表面的分子篩顆粒大小及膜層的厚度有較大影響。模板劑的含量越高，分子篩顆粒越小。除醇有利于 Ti<'4+>離子進(jìn)入沸石骨架。 2、在陶瓷載體上制備的TS-1沸石膜管式膜反應(yīng)器對苯酚羥基化合成苯二酚反應(yīng)具有明顯的催化氧化活性。在苯酚/H<,2>O<,2>摩爾比為3，反應(yīng)溫度80℃的條件下，水做溶劑，反應(yīng)4小時(shí)后苯酚的轉(zhuǎn)化率能達(dá)到8％。利用Silicalite-1 晶種引導(dǎo)生長的TS-1 沸石催化膜和