PI-SiO-,2-納米雜化薄膜聚集態(tài)結(jié)構(gòu)及熱性能研究.pdf

1、聚酰亞胺(Polyimide，簡(jiǎn)稱PI)作為一種高性能工程材料，在高溫下具有優(yōu)異的物理和化學(xué)性能，如高耐熱性、優(yōu)良的力學(xué)性能、優(yōu)異的絕緣性能等，已作為多種材料廣泛應(yīng)用于微電子包裝、高溫粘合劑及復(fù)合材料等工業(yè)領(lǐng)域。由于近年來(lái)電力資源的短缺越來(lái)越嚴(yán)重，電機(jī)電器不斷向大容量、小型化和低能耗方向發(fā)展，加上變頻調(diào)速等新技術(shù)的逐漸應(yīng)用，對(duì)絕緣材料的強(qiáng)度、熱穩(wěn)定性能及絕緣性能等提出了更高的要求。 眾多國(guó)內(nèi)外學(xué)者的研究表明：SiO<,2>、Al

2、<,2>O<,3>和TiO<,2>等無(wú)機(jī)材料具有非常優(yōu)異的物理化學(xué)性能，采用溶膠一凝膠法將其納米粒子引入到聚酰亞胺基體中，能在一定程度上改善聚酰亞胺的性能，如增強(qiáng)尺寸穩(wěn)定性、降低熱膨脹性、提高熱性能等；同時(shí)，得到的聚酰亞胺/無(wú)機(jī)物納米復(fù)合材料可表現(xiàn)出非常優(yōu)異的綜合性能。目前為止，國(guó)內(nèi)外對(duì)PI/SiO<,2>納米雜化薄膜已經(jīng)進(jìn)行了大量的研究，主要集中在PI/SiO<,2>納米雜化薄膜合成及二氧化硅的引入對(duì)雜化薄膜的微觀形貌、熱分解溫度和玻

3、璃化轉(zhuǎn)變溫度等的影響，關(guān)于不同摻雜條件對(duì)PI/SiO<,2>雜化薄膜聚集態(tài)結(jié)構(gòu)的影響及聚集態(tài)與雜化薄膜熱性能的關(guān)系，鮮有較為系統(tǒng)的研究。 本論文通過(guò)溶膠一凝膠兩相同步原位合成途徑，以均苯四甲酸二酐和4，4'二胺基二苯醚為有機(jī)單體，通過(guò)其在N，N一二甲基乙酰胺中的逐步縮聚反應(yīng)制備聚酰胺酸；分別以正硅酸乙酯和甲基三乙氧基硅烷為無(wú)機(jī)前驅(qū)體，3-氨丙基三乙氧基硅烷為偶聯(lián)劑，通過(guò)其在聚酰胺酸溶液中的水解縮合反應(yīng)原位產(chǎn)生二氧化硅納米粒子合成

4、聚酰胺酸/有機(jī)硅溶液，通過(guò)熱亞胺化成型為PI/SiO<,2>納米雜化薄膜，以TEOS為無(wú)機(jī)前驅(qū)體，稱為PI/TEOS-SiO<,2>納米雜化薄膜，以MTEOS為無(wú)機(jī)前驅(qū)體，稱為PI/MTEOS-SiO<,2>納米雜化薄膜。采用傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)、原子力顯微鏡(AFM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、廣角 X 射線衍射儀(WAXD)、熱重分析儀(TG)和差示掃描量熱儀(DSC)分別表征和分析雜化薄膜的化學(xué)結(jié)構(gòu)、聚集態(tài)結(jié)構(gòu)和熱性能

5、，結(jié)果表明：溶膠一凝膠兩相同步原位合成途徑能將無(wú)機(jī)二氧化硅均勻的分散到聚酰亞胺基質(zhì)中，實(shí)測(cè)含量與理論含量偏差很小。隨SiO<,2>含量的增加，PI/TEOS-SiO<,2>雜化薄膜中，無(wú)機(jī)相由孤立球形粒子逐漸形成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)， PI/MTEOS-SiO<,2>雜化薄膜，無(wú)機(jī)相由小尺寸棒狀粒子逐漸團(tuán)聚成大尺寸粒子。二氧化硅的加入，不僅降低了聚酰亞胺的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，延長(zhǎng)了玻璃化轉(zhuǎn)變區(qū)域，同時(shí)提高了聚酰亞胺的熱穩(wěn)定性，但PI/MTEOS-SiO