分子模擬方法預測MOFs材料儲氫能力.pdf

1、設計合成新型MOFs材料以達到實用儲氫能力近年來受到廣泛關注。用基于分子力學力場的分子模擬方法預測不同材料在不同熱力學條件下的儲氫性能可以為實驗合成提供理論指導，有效地降低開發(fā)成本和時間，具有重要的理論和應用意義。分子模擬的基礎是分子力學力場，但目前文獻中報導的用于MOFs儲氫材料的力場參數(shù)多來源于對有限的實驗數(shù)據(jù)的擬合或未得到仔細驗證的通用力場，其適用范圍及預測的可靠程度均有限。本論文從量子化學計算出發(fā)，以典型的MOF-5為代表，采用

2、MP2方法研究了MOF-5的有機連接體以及金屬團簇部分和氫分子的相互作用。在高精度量子化學計算數(shù)據(jù)的基礎上推導了MOF材料中不同原子的電荷和范德華作用參數(shù)，并采用了Feyman-Hibbs有效勢來處理量子效應的影響。利用得到的力場，采用巨正則系綜蒙特卡洛模擬（GCMC）方法計算了氫分子在MOF-5體系的吸附曲線。得到的不同溫度和壓力下的超額及絕對吸附曲線均與實驗吻合良好，表明了模擬方法和力場的準確性。 由于力場參數(shù)完全來自于量子