NTP-NC技術(shù)脫除Nox及對(duì)PM理化性能影響的研究.pdf

1、低溫等離子體(Non-thermal Plasma，NTP)協(xié)同催化技術(shù)具有同時(shí)脫除NOx和PM的技術(shù)優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是柴油機(jī)后處理領(lǐng)域最有潛力的技術(shù)之一。催化劑的催化效果很大程度上依賴于柴油機(jī)的排氣溫度，而柴油機(jī)，尤其是中小型柴油機(jī)，通常在中低負(fù)荷工況下運(yùn)行，排氣溫度難以達(dá)到催化劑的活性溫度，導(dǎo)致催化劑脫除NOx和PM的效率較低。為此，本文通過改進(jìn)催化劑涂覆工藝，制備了納米結(jié)構(gòu)的催化劑，提高了催化劑自身的比表面積和催化活性;在此基礎(chǔ)上，提

2、出NTP協(xié)同NC的技術(shù)方案，利用NTP的活化作用，提高納米催化劑對(duì)NOx及PM的脫除效率，同時(shí)有效提高PM的低溫燃燒活性，實(shí)現(xiàn)PM的低溫燃燒。主要工作如下:
　　 (1)基于介質(zhì)阻擋放電（Dielectric Barrier Discharge，DBD）理論基礎(chǔ)，設(shè)計(jì)出放電穩(wěn)定、均勻且安全性能較好的同軸圓柱式NTP發(fā)生器。將單個(gè)NTP發(fā)生器進(jìn)行并聯(lián)布置，形成復(fù)合式NTP發(fā)生器。通過靜態(tài)試驗(yàn)研究，結(jié)果表明該種結(jié)構(gòu)NTP發(fā)生器不僅工

3、作穩(wěn)定，還可以有效增加排氣流量。
　　 (2)采用檸檬酸溶膠，凝膠法制備復(fù)合金屬氧化物催化劑LKFMCO、LKMCO和Fe/Ce-K-O粉體，載體經(jīng)浸漬涂覆形成試驗(yàn)所用催化劑，金屬氧化物在載體的負(fù)載量分別為9.0Wt％，10wt％和10wt％，涂覆厚度為30μm。通過X射線衍射儀(X-ray Diffraction，XRD)、BET和掃描電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope，SEM)等測(cè)試技術(shù)對(duì)催

4、化劑性能進(jìn)行表征，結(jié)果表明催化劑LKFMCO、LKMCO和Fe/Ce-K-O均為納米催化劑，平均粒徑分別為16.27nm、26nm和32nm，比表面積分別為221.7m2/g、208.5m2/g和213.4m2/g，晶粒之間通過網(wǎng)狀連接，形成了豐富的粒間孔結(jié)構(gòu)。
　　 (3)通過臺(tái)架試驗(yàn)，對(duì)不同頻率下NTP能量密度隨工作電壓的變化關(guān)系進(jìn)行了研究。同時(shí)對(duì)柴油機(jī)排氣中的主要?dú)怏w組分和碳煙隨能量密度的變化規(guī)律進(jìn)行了研究。研究發(fā)現(xiàn)，不同

5、NTP放電頻率下，NTP的能量密度隨著工作電壓的增大而升高。在NTP技術(shù)作用下，NOx總量基本保持不變，碳煙的不透光度明顯降低，且隨著能量密度的增加呈降低趨勢(shì)。
　　 (4)利用程序升溫法研究了溫度對(duì)NTP和NTP-LKMCO技術(shù)脫除NOx排放的影響。根據(jù)試驗(yàn)結(jié)果，對(duì)NTP作用下NOx的轉(zhuǎn)化機(jī)理進(jìn)行了驗(yàn)證。在NTP-LKMCO技術(shù)作用下，NOx濃度得以降低。與NTP技術(shù)作用相比可發(fā)現(xiàn)，當(dāng)溫度高于280℃時(shí)，催化劑開始發(fā)揮活性，脫

6、除NOx效果較好。
　　 (5)利用制備的LKFMCO和Fe/Ce-K-O納米催化劑，協(xié)同NTP發(fā)生器建立了NTP-NC系統(tǒng)。分別利用Photon紅外煙氣分析儀在線檢測(cè)柴油機(jī)NO、NO2、NOx、N2O的濃度變化，研究了負(fù)荷對(duì)NTP-NC技術(shù)脫除NOx排放的影響。同時(shí)，對(duì)LKFMCO和Fe/Ce-K-O納米催化劑的NOx脫除效率、催化活性及影響因素進(jìn)行了研究。NTP技術(shù)作用下，在溫度升高過程中會(huì)額外產(chǎn)生副產(chǎn)物N2O。與原機(jī)相比，

7、在NTP-LKFMCO和NTP-Fe/Ce-K-O技術(shù)作用下，副產(chǎn)物N2O的濃度得以有效降低。
　　 (6)通過臺(tái)架試驗(yàn)，研究了負(fù)荷對(duì)NTP、NTP-LKFMCO和NTP-Fe/Ce-K-O降低碳煙排放的影響。研究表明，LKFMCO和Fe/Ce-K-O納米催化劑對(duì)碳煙的處理效果不明顯;NTP-NC系統(tǒng)中，NTP對(duì)降低柴油機(jī)碳煙排放起主導(dǎo)作用。
　　 (7)利用索氏萃取法分離出PM樣品中的可溶性有機(jī)物(Soluble Or

8、ganic Fraction，SOF)，研究了NTP作用前后PM樣品中SOF質(zhì)量分?jǐn)?shù)的變化。通過氣相色譜-質(zhì)譜（Gas Chromatography-mass Spectrometry，GC-MS）技術(shù)對(duì)NTP作用前后PM樣品中SOF組分組成及變化進(jìn)行了分析。研究表明，NTP作用后PM樣品中SOF質(zhì)量分?jǐn)?shù)降低，SOF的主要成分為有機(jī)酸酯類物質(zhì)。NTP處理前后PM樣品中碳原子質(zhì)量分?jǐn)?shù)較大的分布范圍分別為C14～C24和C11～C24，且N

9、TP處理后低碳原子數(shù)目明顯增多。
　　 (8)利用SEM、能量色散譜儀（Energy Dispersive Spectrdmete，EDS）測(cè)試技術(shù)，對(duì)NTP作用前后PM樣品的形貌、粒徑、均勻度以及化學(xué)元素的變化進(jìn)行了分析。原機(jī)PM樣品形貌為不均勻和不規(guī)狀分布的顆粒積聚體，NTP處理后PM樣品顆粒排列比較疏松，粘結(jié)程度得以降低，PM樣品中的C含量明顯降低。通過微孔均勻沉積沖擊器（Mirco-Orice Uniform Depos