CO-,2-電化學(xué)還原制取CO的研究.pdf

1、在密閉空間的生存系統(tǒng)中，不僅要求分離去除CO2，還要求提供充足的O2以保證工作人員的正常生活和工作。為了能在密閉空間的生存系統(tǒng)中分離去除CO2，擬利用燃料電池技術(shù)，一步實(shí)現(xiàn)CO2向代氫燃料CO的轉(zhuǎn)化。本論文以Pb片為工作電極，石墨棒為對(duì)電極.銀-氯化銀電極為參比電極，主要研究了不同溫度和壓力下，水溶劑(0.5mol/LKHCO3溶液)和非水溶劑（0.1mol/LKOH+甲醇溶液）中CO2電化學(xué)還原制取CO的陰極還原行為。
　　

2、實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)研究了溫度、壓力、電解電位等因素對(duì)目標(biāo)還原產(chǎn)物CO的法拉第效率的影響。還原結(jié)果表明：在本實(shí)驗(yàn)條件下，低溫和較正的電解電位有利于CO的生成；當(dāng)CO2壓力小于0.4MPa時(shí)，CO的法拉第效率隨壓力增加明顯增大；當(dāng)壓力大于0.4MPa時(shí)，這種增加幅度趨于平緩。最佳實(shí)驗(yàn)條件下，在0.5 mol/LKHCO3溶液中，CO的最大法拉第效率為19.8％(反應(yīng)條件為常溫、1.2MPa、電解電位-0.5V)；在0.1mol/LKOH+甲醇溶液中，

3、CO的最大法拉第效率為13.9％(反應(yīng)條件為常溫、1.2MPa、電解電位-0.6V)。
　　 在研究的電解電位范圍內(nèi)，討論了不同溫度和壓力下過(guò)電位對(duì)CO2電化學(xué)還原為CO的局部電流密度(PCD)的影響。結(jié)果表明，過(guò)電位與生成CO的局部電流密度的對(duì)數(shù)值成線性關(guān)系，符合塔菲爾公式.塔菲爾曲線表明CO2電化學(xué)還原為CO的電極反應(yīng)不受傳質(zhì)限制。最后對(duì)CO2還原的電極反應(yīng)過(guò)程動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了初步研究，計(jì)算結(jié)果表明：在0.5mol/LKHCO3

4、溶液中，CO2電化學(xué)還原為CO的反應(yīng)值（(?)lgj0/(?)lgPCO2）為0.2966，陰極反應(yīng)級(jí)數(shù)為0.385；在0.1mol/LKOH+甲醇溶液中，CO2電化學(xué)還原為CO的反應(yīng)值（(?)lgj0/(?)lgPCO2）為0.4861，陰極反應(yīng)級(jí)數(shù)為0.574。反應(yīng)級(jí)數(shù)為非整數(shù)，表明反應(yīng)很復(fù)雜，具體反應(yīng)歷程有待進(jìn)一步深入研究。
　　 本實(shí)驗(yàn)對(duì)CO2電化學(xué)還原轉(zhuǎn)化為CO的最佳工作條件和電極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行探討和研究，以期為潛艇和