分子在納米微孔材料中擴(kuò)散行為的分子動(dòng)力學(xué)模擬研究.pdf

1、沸石分子篩和碳納米管是兩類重要的多孔材料。沸石分子篩由于其孔道結(jié)構(gòu)有序而均勻，比表面積大，在氣體儲(chǔ)存、分離凈化等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景；碳納米管作為結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、剛性且光滑的疏水性一維通道，顯示出了奇特的分子輸運(yùn)行為。實(shí)驗(yàn)表明，水分子在碳納米管中的擴(kuò)散系數(shù)比理論預(yù)測(cè)的大幾個(gè)數(shù)量級(jí)，水分子在碳納米管中快速輸運(yùn)的特性在理論研究和生物領(lǐng)域都具有重要的意義。
　　理論研究，尤其是分子動(dòng)力學(xué)模擬研究，有助于了解實(shí)驗(yàn)技術(shù)水平無(wú)法觀測(cè)到的分子在微孔

2、材料上的擴(kuò)散機(jī)制，對(duì)納米微孔材料的工業(yè)應(yīng)用也有一定的指導(dǎo)意義?，F(xiàn)今，關(guān)于分子擴(kuò)散的論文不計(jì)其數(shù)，但是譬如像水分子在碳納米管上快速擴(kuò)散的原因的研究還是非常有限。
　　基于以上分析，本文開展了以下兩方面的工作：
　　首先，模擬了幾種簡(jiǎn)單氣體在二維分子篩ITQ-3中的擴(kuò)散，分別考察了Y、Z兩個(gè)方向上擴(kuò)散系數(shù)隨吸附量之間的關(guān)系，得出分子篩的各向異性結(jié)構(gòu)導(dǎo)致分子擴(kuò)散也呈現(xiàn)各向異性。在窄孔徑的Z方向上，分子從一個(gè)空腔到相鄰空腔的遷徙需要

3、克服一個(gè)較大的勢(shì)壘能，擴(kuò)散系數(shù)隨負(fù)載量的增加先逐漸增大，而后逐漸減?。辉趯捒讖降腨方向，負(fù)載量過(guò)大時(shí)會(huì)出現(xiàn)堵塞效應(yīng)，擴(kuò)散系數(shù)隨負(fù)載量的增加而作單調(diào)減小。沿Z軸方向擴(kuò)散勢(shì)能曲線的計(jì)算說(shuō)明出現(xiàn)這兩種截然不同擴(kuò)散模式的機(jī)理，即擴(kuò)散系數(shù)隨負(fù)載量的增加是通過(guò)降低擴(kuò)散活化能實(shí)現(xiàn)的。
　　模擬水分子在碳納米管中的擴(kuò)散，分別考察了擴(kuò)散系數(shù)隨碳納米管管徑和負(fù)載量的變化關(guān)系。通過(guò)分析水分子的均方位移曲線，發(fā)現(xiàn)水分子在管中的擴(kuò)散近似于彈道擴(kuò)散；計(jì)算擴(kuò)散