吸附相反應(yīng)技術(shù)制備MnOx-CeO2-SiO2催化劑及其低溫選擇性催化還原NOx的研究.pdf

1、NOx是危害大氣的主要污染物之一，選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是脫除固定源排放煙氣中NOx的最為有效的方法。近年來(lái)低溫SCR技術(shù)由于具有節(jié)能減耗和運(yùn)行成本低等特點(diǎn)正受到越來(lái)越多研究者的關(guān)注。本文首先綜述了SCR催化劑目前的研究進(jìn)展，結(jié)合課題組前期在吸附相法制備MnOx/SiO2催化劑的研究經(jīng)驗(yàn)，作者采用了吸附相反應(yīng)技術(shù)來(lái)制備了MnOx/CeO2/SiO2脫硝催化劑，以繼續(xù)探索催化劑的低溫活性和對(duì)反應(yīng)過(guò)程進(jìn)行深入探究。
　　在吸附法

2、制備納米Mn基催化劑的前期研究基礎(chǔ)上，考察了Ce、Cu、Fe、Co、Zr五種金屬氧化物修飾的Mn基催化劑。通過(guò)活性測(cè)試和分析表征結(jié)果發(fā)現(xiàn)，Ce的加入能夠增加活性組分Mn3O4的分散性，增強(qiáng)催化劑的儲(chǔ)氧能力和表面酸性，大幅度地提高催化劑的低溫SCR活性。接著通過(guò)考察MnOx/CeO2/SiO2系列催化劑CeO2負(fù)載量影響發(fā)現(xiàn)，催化劑表面的Mn離子能夠進(jìn)入CeO2晶格，形成氧空穴，催化劑催化活性主要受催化劑氧空穴濃度的影響。通過(guò)考察Mn元素

3、負(fù)載量影響發(fā)現(xiàn)，氧空穴濃度并不是左右催化劑活性的唯一決定因素，單一方面的優(yōu)勢(shì)并不能給催化劑帶來(lái)最佳活性。
　　為了改善Mn與Ce的相互作用方式，進(jìn)而調(diào)控催化劑的氧空穴濃度，我們改變了吸附法制備MnOx/CeO2/SiO2過(guò)程中Mn與Ce加入方式、吸附順序、醇熱溫度，結(jié)果表明:改善Mn與Ce的相互作用方式能改變催化劑氧空穴濃度，催化劑活性隨氧空穴濃度升高而升高，但氧空穴濃度達(dá)到較高水平時(shí)，有足夠的NO向NO2轉(zhuǎn)變，繼續(xù)提高氧空穴濃度