安替比林衍生物的Cu2+配合物研究.pdf

1、隨著社會(huì)的不斷發(fā)展，染料在各行各業(yè)中的應(yīng)用越來(lái)越廣泛?；钚匀玖嫌捎谄渖锒拘院蜕镫y降解性，對(duì)環(huán)境造成極大危害?，F(xiàn)有的廢水處理方法處理染料廢水都存在一定的局限性，所以亟需行之有效的染料脫色降解的新技術(shù)和新方法。生物法由于其經(jīng)濟(jì)、環(huán)保的特點(diǎn)被廣泛關(guān)注，其中酶法引起了人們的興趣。隨著仿生化學(xué)的發(fā)展，推動(dòng)了用小分子化合物來(lái)模擬酶的活性的研究，金屬配合物可以有效的模擬對(duì)應(yīng)的金屬酶的活性。本文選擇安替比林衍生物的Cu2+配合物模擬含銅氧化酶進(jìn)行染

2、料的降解，進(jìn)行了以下實(shí)驗(yàn)，得到了以下結(jié)論：
　　1、采用4-氨基安替比林與對(duì)應(yīng)的醛為原料，合成了Salen型的4-氨基安替比林席夫堿HLb、HLc、HLd、HLe和N雜環(huán)吡啶醛縮4-氨基安替比林席夫堿Lf五種配體，進(jìn)而研究了它們與CuCl2的配位反應(yīng)，均成功得到了單核Cu2+配合物CuLb.OH、CuLc.Cl、CuLd.OH、CuLe. OH、CuLf.Cl.OH并且進(jìn)行了組成結(jié)構(gòu)表征；
　　2、接著設(shè)計(jì)用二醛與4-氨基安

3、替比林縮合得到雙席夫堿配體La，進(jìn)而研究了它與CuCl2的配位反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)La發(fā)生Cu2+誘導(dǎo)的絡(luò)合水解，生成了4-氨基安替比林的單核Cu2+配合物CuLg.Cl2.3H2O、CuLg2.Cl2.3H2O，并且進(jìn)行了組成結(jié)構(gòu)表征。推測(cè)了Cu2+誘導(dǎo)的La絡(luò)合水解機(jī)理。
　　3、由于得到了4-氨基安替比林（Lg）的單核Cu2+配合物，為了考察安替比林衍生物的配合物的仿酶特性，進(jìn)一步合成了二安替比林甲烷的Cu2+配合物CuLh.Cl2并

4、進(jìn)行了組成結(jié)構(gòu)表征。
　　4、以合成的5個(gè)席夫堿銅配合物和3個(gè)安替比林銅配合物為氧化酶模型物，利用分光光度法測(cè)試了它們的染料催化降解效果，發(fā)現(xiàn)8個(gè)配合物對(duì)酸性藍(lán)9的氧化降解都有催化效果，降解效果最好的為CuLb.OH、CuLc.Cl和CuLd.OH；吸電子基團(tuán)的引入有利于催化效果，大位阻基團(tuán)的引入不利于催化效果。利用分光光度計(jì)考察了它們的降解動(dòng)力學(xué)，發(fā)現(xiàn)降解效果最好的為CuLb.OH、CuLc.Cl、CuLd.OH、CuLe.OH

5、、CuLg.Cl2.3H2O和CuLg2.Cl2.3H2O的催化具有明顯的酶促特征，CuLf.Cl.OH和CuLh.Cl2的催化不具有明顯的酶促特征。利用雙倒數(shù)法進(jìn)行了CuLb.OH、CuLc.Cl和CuLd.OH三個(gè)模型物的Km值的測(cè)定，測(cè)定結(jié)果分別為1.10×10-1、1.09×10-1、1.05×10-1mmol/L，進(jìn)一步說(shuō)明CuLb.OH、CuLc.Cl和CuLd.OH可以用作含銅氧化酶的模型物進(jìn)行染料的有效降解。這一發(fā)現(xiàn)為解