水凝膠及環(huán)糊精硫酸鈉鹽作為正滲透汲取劑的研究.pdf

1、近年來，正滲透（FO）被認(rèn)為是一種可持續(xù)性的高效非傳統(tǒng)膜技術(shù)，在水處理應(yīng)用中引起了極大的關(guān)注，然而影響正滲透實際應(yīng)用的一個關(guān)鍵難題是開發(fā)合適的汲取劑。水凝膠，一種智能高分子，在外部環(huán)境刺激下，能可逆地進(jìn)行吸水－釋水，經(jīng)功能設(shè)計，是一種極具潛力的FO汲取劑。除此之外，β-環(huán)糊精硫酸鈉鹽（NaCDS），一種硫酸化環(huán)糊精衍生物，具有豐富的強親水性基團(tuán)（-SO3Na）和較大尺寸的環(huán)狀空間結(jié)構(gòu)，能產(chǎn)生較高滲透壓同時有效地避免反向溶質(zhì)擴散，這些特性

2、為其作為 FO汲取劑提供了依據(jù)。因此，本課題提出將具有強吸水性和環(huán)境響應(yīng)性的水凝膠以及環(huán)狀大分子NaCDS用作FO汲取劑，研究了汲取劑的理化特性與其在FO過程中汲水行為之間的內(nèi)在機理，可為FO汲取劑的選擇和設(shè)計提供參考，同時拓展智能高分子材料在環(huán)境領(lǐng)域的開發(fā)應(yīng)用。
　　本研究采用自由基聚合法制備了不同單體配比的聚(N-異丙基丙烯酰胺-co-2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸鈉)(P(NIPAM-co-AMPS))水凝膠。表征結(jié)果證實P

3、(NIPAM-co-AMPS)水凝膠的溶脹度及溶脹速率均隨著引入的強離子型單體AMPS含量的增加而逐漸增大，且表現(xiàn)出一定程度的溫敏性。研究了不同操作條件對水凝膠汲取劑在 FO過程中性能的影響，包括汲取劑組成、濃度、溫度、流速、膜方向模式、原料液鹽濃度以及運行次數(shù)等。結(jié)果表明：FO水通量隨著水凝膠中引入的AMPS含量以及汲取劑濃度的增加而增大，變化范圍為0.40~2.85 LMH；當(dāng)外界溫度從5 oC上升至27 oC時，水通量的增幅達(dá)到1

4、8％；水凝膠在不同膜方向模式下的水通量并未表現(xiàn)出明顯差異，證實了可有效地避免 ICP；即使重復(fù)使用5次后，水凝膠依然保持穩(wěn)定的水通量，其下降幅度不超過5%；與同等條件下的單體混合物和NaCl相比，水凝膠僅產(chǎn)生可忽略的反向溶質(zhì)擴散。為了提高水凝膠汲取劑的脫水效率，將具有親水性的Fe3O4磁性納米粒子（MNPs）引入到水凝膠中，制備出磁性聚(N-異丙基丙烯酰胺-co-2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸鈉)((P(NIPAM–co-AMPS)/M

5、NPs))水凝膠。表征結(jié)果證實磁性水凝膠具有超順磁性，其飽和磁化強度與引入的MNPs含量呈線性關(guān)系。FO試驗結(jié)果表明：引入 MNPs對磁性水凝膠的水通量影響不大，水通量變化范圍為2.22~2.52 LMH；磁性水凝膠的水通量隨時間的變化曲線在開始階段下降很快，隨后逐漸平緩，這可能與其吸水動力學(xué)有關(guān)；在不同膜方向模式下，磁性水凝膠表現(xiàn)出可忽略的水通量差異，可避免 ICP；磁性水凝膠具有良好的重復(fù)使用性，使用3次后，水通量損失小于5%；在溫

6、度刺激下（65oC），引入MNPs可提高磁性水凝膠的脫水效率，含9.0 wt%MNPs的磁性水凝膠在最初20min內(nèi)的脫水率是不含MNPs水凝膠的3.2倍。為了進(jìn)一步提高水凝膠驅(qū)動的 FO過程的性能，在 Fe3O4納米粒子存在的情況下，采用乳液聚合法將NIPAM與AMPS共聚制備出磁性溫敏聚(N-異丙基丙烯酰胺-co-2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸鈉)（Fe3O4@P(NIPAM-co-AMPS)）納米凝膠。表征結(jié)果表明，F(xiàn)e3O4@P

7、(NIPAM-co-AMPS)磁性納米凝膠為核—殼型結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)出超順磁性和一定程度的溫敏性，且飽和磁強度為25.296 emu/g。通過冰點下降法測得磁性納米凝膠分散體的滲透壓隨著濃度的升高而增大。FO試驗結(jié)果表明：強離子型的 Fe3O4@P(NIPAM-co-AMPS)與弱離子型磁性聚(N-異丙基丙烯酰胺-co-丙烯酸)（Fe3O4@P(NIPAM-co-AA)）納米凝膠相比，在相同濃度條件下可獲得較高的水通量，前者大約是后者的2.4

8、倍，且水通量隨著磁性納米凝膠濃度的增加而增大；特別地，由于溫敏性聚(N-異丙基丙烯酰胺)（PNIPAM）的存在，F(xiàn)O后稀釋的磁性納米凝膠溶液可以通過溫度和外界磁場的共同刺激實現(xiàn)與水分離，從而提高汲取劑的回收效率。最后，考慮到水凝膠提供的滲透壓有限導(dǎo)致產(chǎn)水量較低，本文提出將NaCDS用作FO汲取劑。采用冰點下降法測定了NaCDS溶液在不同濃度下的滲透壓，并考察了不同操作條件對NaCDS汲取劑在FO過程中性能的影響。結(jié)果表明：NaCDS溶液