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文檔簡介
1、納米粒子/高分子復(fù)合物在包括膠體科學(xué)、高分子科學(xué)、納米材料和生物技術(shù)等廣泛領(lǐng)域內(nèi)具有基礎(chǔ)科學(xué)與技術(shù)應(yīng)用上的雙重重要研究意義。對(duì)納米粒子/高分子復(fù)合物自組裝的研究將為構(gòu)建具有高宏觀電學(xué)、力學(xué)、光學(xué)、熱學(xué)等性能的納米新材料開辟新的道路,并將對(duì)了解某些生物大分子的結(jié)構(gòu)與其對(duì)應(yīng)的生物功能具有指導(dǎo)意義。一般而言,納米粒子/高分子復(fù)合物的自組裝行為會(huì)受到許多因素的影響,其最終結(jié)構(gòu)將一個(gè)復(fù)雜的熵焓共同作用來決定。在本學(xué)位論文中,通過采用分子動(dòng)力學(xué)模擬
2、和介觀尺度上的粗?;P停覀儗?duì)納米粒子/高分子復(fù)合物在不同條件下的自組裝行為進(jìn)行了廣泛地研究,發(fā)現(xiàn)了許多有意義的現(xiàn)象與結(jié)果,其中感興趣的影響因素包括:高分子體系的分子結(jié)構(gòu)(線性高分子鏈、星型高分子和分子刷)、高分子鏈的剛性、納米粒子與高分子間的相互作用、納米粒子的大小與形狀(球形納米粒子、納米棒、納米塊、軟納米球等)。這一研究結(jié)果將為對(duì)控制納米粒子/高分子復(fù)合物體系的自組裝行為與結(jié)構(gòu)具有指導(dǎo)意義的一系列普適性策略的發(fā)現(xiàn)與提出提供幫助。
3、
在本論文第二章中,通過控制高分鏈的剛性,我們研究發(fā)現(xiàn)長的半剛性高分子鏈能夠作為一個(gè)有效的軟彈性媒介來調(diào)控吸附在高分子鏈上的小數(shù)目的納米積木(building block)的有序結(jié)構(gòu)。在只有兩個(gè)球形粒子的極限情況下,我們發(fā)現(xiàn)了三種類型的局域組織:單體層次的緊系粒子橋接、直接接觸集聚和分散。對(duì)于小數(shù)目球形粒子的情況,粒子的有序結(jié)構(gòu),包括球形和線形集聚結(jié)構(gòu),強(qiáng)烈依賴于高分子鏈的剛性。對(duì)于非球形積木,相鄰積木間的相對(duì)取向也會(huì)強(qiáng)烈地受
4、到高分子鏈彎曲剛性的影響。
在本論文第三章中,我們探索了納米棒/半剛性星型高分子復(fù)合體系中納米棒的有序結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)小數(shù)目納米棒的結(jié)構(gòu)可以通過改變星型高分子鏈的剛性來很好的控制。在適當(dāng)?shù)募{米棒與星型高分子間的吸附作用下,我們觀察到了四種完全不同的小數(shù)目納米棒結(jié)構(gòu),其包括柔性星型高分子時(shí)的邊對(duì)邊六角排列聚集結(jié)構(gòu)、部分平行聚集結(jié)構(gòu)、半剛性星型高分子時(shí)的端對(duì)端接觸平行聚集結(jié)構(gòu)和剛性星型高分子鏈時(shí)的部分分散結(jié)構(gòu)。半剛性星型高分子束縛到納米
5、棒上的螺旋結(jié)構(gòu)為小數(shù)目納米棒端對(duì)端接觸平行聚集結(jié)構(gòu)的形成負(fù)責(zé)。
在本論文第四章中,我們探索了浸入到半剛性高分子刷中的兩相納米粒子(binary nanoparticles)的集聚行為和相分離結(jié)構(gòu),研究發(fā)現(xiàn)這一兩相納米粒子/高分子刷復(fù)合體系的構(gòu)象行為對(duì)大小納米粒子的直徑比的變化與納米和高分子刷間的吸引相互作用強(qiáng)度的大小的改變非常敏感。在一個(gè)相對(duì)比較強(qiáng)的吸引相互作用時(shí),兩相納米粒子會(huì)在由高分子刷提供的納米粒子間的熵吸引作用下發(fā)生相
6、分離。更進(jìn)一步地,在強(qiáng)的相互作用時(shí),小納米粒子會(huì)發(fā)生結(jié)晶化形成一個(gè)六角緊密堆積狀(hcp-like)的有序結(jié)構(gòu)。
在本論文第五章中,我們研究了半剛性高分子刷中納米棒的空間取向與構(gòu)象轉(zhuǎn)變行為,發(fā)現(xiàn)納米棒集聚體的取向由納米棒插入高分子內(nèi)的熵?fù)p失和納米棒與高分子刷間的吸引作用能間的競爭來控制。通過減少高分子刷的嫁接密度或增加納米棒的數(shù)目,納米棒的集聚體會(huì)經(jīng)歷一個(gè)從豎直方向到水平方向的取向轉(zhuǎn)變。對(duì)于納米棒來說,半剛性高分子刷可以被看做
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