載鈀石墨相氮化碳液相催化加氫脫氯的研究.pdf

1、世界人口的不斷增長，促進了農(nóng)業(yè)的大規(guī)模發(fā)展，而農(nóng)藥在農(nóng)業(yè)中的使用必不可少。2，4-二氯苯氧乙酸(2，4-D)作為一種除草劑，可除去多種雜草以保護農(nóng)作物正常生長。其優(yōu)良的性能使其成為目前世界上最常用的除草劑之一，然而由此導致的環(huán)境問題也日益嚴重。2，4-二氯苯酚(2，4-DCP)是2，4-D的合成中間體，是一種難生物降解的氯代有機污染物，其毒性大、且具有致癌性，在化工生產(chǎn)中的大量使用同樣導致嚴重的污染，是美國環(huán)保署(USEPA)公布的優(yōu)先

2、控制環(huán)境污染物之一。因此，如何實現(xiàn)其高效去除是目前國內(nèi)外的研究重點。
　　液相催化加氫脫氯技術(shù)具有反應速率快、條件溫和、產(chǎn)物選擇性高、無二次污染等優(yōu)勢，在水處理中顯示了一定的應用潛力。本論文選取石墨相氮化碳為載體，以不同方法制備了新型載鈀石墨相氮化碳催化劑，對所得材料進行了XRD、TEM、Zeta電位、XPS、N2吸附-脫附、ICP、CO吸附、元素分析等表征，同時研究了其對2，4-DCP和2，4-D的脫氯效果，探討制備方法和反應條

3、件對催化加氫脫氯效率的影響。論文主要結(jié)論如下:
　　將不同制備方法得到的Pd/g-C3N4催化劑用于2，4-DCP的液相加氫脫氯反應。光沉積法制得的催化劑比浸漬法制得催化劑具有更高的催化活性，這主要是由于光沉積法制備的催化劑表面Pd粒子大小和分散更加均勻，而浸漬法負載的Pd發(fā)生了明顯的團聚現(xiàn)象，從而導致了催化活性的差異。增加Pd負載量會使得單位質(zhì)量催化劑的催化加氫脫氯效率有所提高，但單位質(zhì)量Pd的利用率則大幅下降，這也與Pd在載體

4、表面的分布及團聚現(xiàn)象有關(guān)。此外，酸性條件有利于催化加氫反應的進行，但回用效果卻不及堿性條件下回收的催化劑，這與反應過程中產(chǎn)生的HCl對活性中心的不良影響有關(guān)，堿性條件可迅速中和材料表面聚集的HCl，有利于保障催化劑的穩(wěn)定性。
　　利用沉積沉淀法制備得到Pd/g-C3N4催化劑，變化NaBH4加入比例，改變催化劑中Pd2+/(Pd2++Pd0)的比例，研究Pd2+與Pd0在催化加氫脫氯中的作用。結(jié)果表明，Pd/g-C3N4催化劑中的