光生電子介導(dǎo)兩株特殊菌還原U(VI)研究.pdf

1、針對(duì)光生電子介導(dǎo)微生物對(duì)高價(jià)態(tài)核素的還原研究，本研究主要選取腐敗希瓦氏菌和玫瑰色考克氏菌U(VI)）為研究對(duì)象，探討在光激發(fā)P25型TiO2光生電子的介導(dǎo)下，通過(guò)構(gòu)建單、雙室反應(yīng)體系，利用電化學(xué)工作站對(duì)比研究光生電子對(duì)腐敗希瓦氏菌和玫瑰色考克氏菌的生長(zhǎng)、還原 U(VI)研究，以及不同電子穿梭體核黃素（RF）及蒽醌-2-磺酸鈉(AQS)還原U(VI)對(duì)比研究。結(jié)果如下：
　　在紫外-可見(jiàn)波譜范圍內(nèi)，制備的P25半導(dǎo)體礦物電極具有穩(wěn)定

2、較好的光電響應(yīng)；在光催化三電極單室還原U(VI)體系中，P25半導(dǎo)體礦物電極在光照條件下具有較好的還原U(VI)能力，隨著U(VI)及H+的消耗，pH會(huì)升高，電導(dǎo)率會(huì)下降。添加相同濃度不同小分子有機(jī)物作為空穴捕獲劑，對(duì)空穴的捕獲能力：甲酸＞乙酸＞甲醇＞乙醇，由于電離能力的強(qiáng)弱，酸性條件下，酸類小分子有機(jī)物對(duì)空穴的捕獲能力要強(qiáng)于醇類小分子有機(jī)物，添加60 mmol甲酸后，U(Ⅵ)的還原率達(dá)到90.26％，表明電極具有較好的光催化還原U(Ⅵ

3、)能力，電化學(xué)阻抗分析表明，反應(yīng)后，P25半導(dǎo)體礦物電極傳遞電子的阻力增大，電子傳輸能力減弱，光催化活性降低。SEM及 EDS分析表明在電極表面有UO2生成，占據(jù)光催化反應(yīng)活性位點(diǎn)。
　　在單、雙室體系下的光生電子對(duì) U(VI)還原對(duì)比實(shí)驗(yàn)中，單室中 U(VI)的還原率要高于雙室,說(shuō)明單室條件下的半導(dǎo)體礦物工作電極也參與了部分U(VI)的還原反應(yīng)。
　　在光生電子、電子穿梭體及 U(VI)的共存雙室體系下，RF及 AQS的添

4、加均是先抑制、后促進(jìn) U(VI)的還原，但 AQS的促進(jìn)效果要顯著好于RF，添加兩者后的U(VI)的還原產(chǎn)物均是同一種，但添加AQS后還原產(chǎn)物更易吸附到電極上阻礙 U(VI)的還原反應(yīng)，EIS分析也表明添加 AQS的實(shí)驗(yàn)組還原反應(yīng)后，電極傳輸電子能力下降最顯著。
　　在光生電子、菌共存雙室體系下，光生電子能夠刺激腐敗希瓦氏菌及考克氏菌生長(zhǎng)，且對(duì)考克氏菌的刺激作用更明顯，在光生電子及 U(VI)共存體系下，考克氏菌的生長(zhǎng)也好于希瓦氏

5、菌，兩株菌均能協(xié)同光生電子對(duì) U(VI)的還原，且考克氏菌比希瓦氏菌具有更好的促進(jìn)效果，兩株菌對(duì) U(VI)的還原呈現(xiàn)出以菌為中心，隨著距離的增加U(VI)還原產(chǎn)物而減少的現(xiàn)象。
　　在光生電子及 U(VI)的共存體系下，腐敗希瓦細(xì)菌、考克氏菌的磷酸二酯基團(tuán)的對(duì)稱伸縮振動(dòng)峰及反對(duì)稱振動(dòng)峰是向高波數(shù)偏移（藍(lán)移現(xiàn)象），而蛋白質(zhì)酰胺帶中 C=O基團(tuán)的伸縮振動(dòng)吸收峰及多糖分子甲基對(duì)稱振動(dòng)峰均是向低波數(shù)偏移（紅移現(xiàn)象），其中腐敗希瓦氏菌的蛋