偏最小二乘變量篩選法及其應(yīng)用研究.pdf

1、本論文以偏最小二乘(PLS)變量篩選方法為研究對象，在對PLS方法分析的基礎(chǔ)上，結(jié)合變量篩選方法，提出了一個新的基于PLS的變量刪除判據(jù)，發(fā)展了一種利用PLS的變量篩選方法，編寫了VBA程序，并將新方法應(yīng)用于實踐。意義在于發(fā)展一種適合處理復(fù)雜回歸建模問題的化學(xué)計量學(xué)算法，為分析和解決實際問題尤其是本實驗室相關(guān)的課題提供有價值的方法。 本論文共分為以下幾個部分： 第一章，文獻調(diào)研：概述了化學(xué)計量學(xué)方法的發(fā)展歷程、研究范疇、

2、各種常用的模式識別技術(shù)和變量優(yōu)選方法。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合本實驗室現(xiàn)有分析數(shù)據(jù)和研究課題，提出了本論文研究的立題依據(jù)、研究目的、意義及主要內(nèi)容。 第二章，理論部分：介紹了偏最小二乘方法的原理，在此基礎(chǔ)上找到了一個新的基于PLS的變量刪除判據(jù)，發(fā)展了一種利用PLS的變量篩選方法，詳細介紹了此法的推理過程、原理和驗證、操作過程、方法特點及部分VBA程序。該法根據(jù)PLS建模中的回歸系數(shù)等一些信息，篩選原始自變量，能在不損失模型預(yù)報能力的前

3、提下，除去冗余的或影響不大的一些原始自變量，使模型更簡單。 第三至六章，應(yīng)用實例：(1)應(yīng)用PLS處理膠州灣和萊州灣的幾個主要污染源附近海域各站點取得的海水樣本的氣一質(zhì)聯(lián)用全譜數(shù)據(jù)，建立海水樣品的分類模型，得到的分類模型交叉檢驗相關(guān)系數(shù)可達0.91以上，判別準(zhǔn)確率96％以上，結(jié)果較為理想，可為正確判別污染源提供一個可靠的基礎(chǔ)。采用所得模型的擬合值等一些信息作分類圖的方法，與傳統(tǒng)PLS作圖方法比較，所得分類圖能更好的表達回歸模型的

4、分類效果。(2)應(yīng)用PLS變量篩選法建立甘草樣本不同生長方式的HPLC數(shù)據(jù)分類模型，篩選出區(qū)分人工與野生甘草樣本的主要變量參數(shù)，得到理想的分類效果，與傳統(tǒng)的算法比較，模型得到了大大簡化和提煉；(3)改進新方法的實現(xiàn)過程，修改VBA程序，以提高建模的運行效率和自動化程度。將改進后的PLS變量篩選法結(jié)合變量擴維技術(shù)處理了以下兩個實際問題：①處理從云南昆明、思茅、西雙版納三個口岸繳獲的224個海洛因樣品的GC-MS數(shù)據(jù)，得到三個模型的變量數(shù)都

5、小于10個，實際判別準(zhǔn)確率均達95％以上，可有效識別毒品的來源，為科學(xué)預(yù)測毒品犯罪的線路、手段等提供科學(xué)依據(jù)；②處理廈門地區(qū)133例不同年齡、性別的正常人發(fā)樣中微量元素的原子光譜數(shù)據(jù)，得到模型的判別準(zhǔn)確率也達95％以上，與一般的PLS方法建立的線性模型相比，CR值提高了30％多，達到較理想的判別分類效果。通過人發(fā)微量元素含量的信息判別出人的性別和年齡，能為公安偵破等方面起到一定的輔助作用。這些研究無論對化學(xué)計量學(xué)算法的發(fā)展和分析科學(xué)實際

6、問題的解決都具有重要意義。 最后一章總結(jié)了本論文工作的主要結(jié)論和創(chuàng)新點，并提出了對今后工作的設(shè)想。通過對PLS變量篩選方法的研究，找到了用于刪除變量的一個新判據(jù)，提出了一種基于偏最小二乘法的變量篩選方法；對傳統(tǒng)PLS作分類圖的方法作了改進；用PLS法建立了不同區(qū)域海水樣品GC-MS全譜數(shù)據(jù)的分類模型；采用PLS變量篩選方法建立了不同生長方式甘草樣品的簡單分類模型并找到多組變量解。通過PLS變量篩選與變量擴維技術(shù)結(jié)合的方法建立了毒

7、品來源的分類模型，以及人發(fā)微量元素與性別、年齡關(guān)系的回歸模型。對本文許多數(shù)據(jù)處理的結(jié)果說明，本文提出的利用PLS法得到的刪除變量的新判據(jù)篩選變量是一種非常實用和有效的變量篩選方法。用其建立的回歸模型非常簡單，可提取出分類的重要變量信息，因而便于分析和解決實際問題。對任何一個可用PLS方法處理的多變量建模問題，都可用PLS變量篩選法簡化模型。對于非線性相關(guān)關(guān)系的建模問題，將PLS變量篩選法與變量擴維相結(jié)合，得到的模型簡單、信息量強，更符合