環(huán)三磷腈衍生物的合成及其光催化性能研究.pdf

1、環(huán)境污染的控制和治理是當今世界普遍面臨且亟待解決的問題之一。選擇和開發(fā)高效、環(huán)保、經(jīng)濟的催化劑來降解污染物,又成為治理環(huán)境污染的關鍵。近年來,學者對半導體金屬氧化物進行了深入的研究,制備了不同種類和形貌的催化劑,在光的作用下,取得了較好的催化降解效果。常見的金屬氧化物有:ZnO, CuO,WO3,SnO2等,其中尤以TiO2研究最為廣泛,堪稱光催化領域的明星分子。除了上述催化劑外,其它類型的催化劑如等離子體光催化劑、石墨烯半導體催化劑、

2、以及Carbon Nitride(C3N4)等,同樣受到研究領域的追捧。其中Carbon Nitride(C3N4)是一種新型的材料,因為只涉及到C和N,是一種純粹的非金屬催化劑而成為當前的一個研究熱點。
　　本文以六氯環(huán)三磷腈為核,制備含有不同比例四唑和噁二唑官能團的環(huán)三磷腈共價交聯(lián)的衍生物,通過紅外分析(FT-IR)和X射線光電子能譜分析(XPS)確定了其結(jié)構;利用掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)著重分析了所合成的催化劑

3、的微觀形貌;并利用熱重分析,考察了催化劑的熱穩(wěn)定性。并以亞甲基藍為模擬污染物,探討了這幾種催化劑,在氙燈光強為30 amps照射下,催化降解的效果。為后續(xù)合成更為高效、經(jīng)濟的非金屬催化劑提供一些基礎性信息,具體的實現(xiàn)步驟如下:
　　首先是中間體的合成,本論文以六氯環(huán)三磷腈為基礎,通過親核取代反應,合成了六(4-腈基苯氧基)環(huán)三磷腈(H1),并通過FT-IR和核磁氫譜(1H-NMR)、磷譜(31P-NMR)確定了其結(jié)構。然后再以H1

4、為原料合成了最為關鍵的六(4-四唑基苯氧基)環(huán)三磷腈(H2),同樣通過FT-IR、1H-NMR和31P-NMR對其結(jié)構進行表征,多角度的說明已合成目標產(chǎn)物。
　　其次,通過H2與對苯二甲酰氯和均苯三甲酰氯反應合成了三種交聯(lián)度不同的共價產(chǎn)物。SEM結(jié)果表明:這些交聯(lián)產(chǎn)物,具有較大的比表面積,且交聯(lián)產(chǎn)物具有類珊瑚狀的空間結(jié)構和突起,這也為其做為催化劑,提供了一個必要的前提。TEM結(jié)果顯示:所合成的交聯(lián)產(chǎn)物,成碎片狀的薄膜。
　　

5、最后,本論文利用合成的交聯(lián)產(chǎn)物作為催化劑,對不同濃度的亞甲基藍進行了模擬降解,并和(H1)、六(4-(5-苯基-1,3,4-噁二唑基)苯氧基)環(huán)三磷腈以及這兩種物質(zhì)在質(zhì)量比1:1情況下的催化效果進行了對比。結(jié)果發(fā)現(xiàn):以交聯(lián)產(chǎn)物的光降解效果最好。這不僅和催化劑所含官能團有關,并且和它們之間的協(xié)同有關,更為重要的是催化劑所形成的空間結(jié)構。
　　通過以上的工作進一步證實了:催化劑的效果是多方面因素所決定的。本論文通過控制反應的物料比得到