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文檔簡介
1、目前乙醇水蒸氣重整反應(yīng)催化劑存在的核心問題是穩(wěn)定性有待提高,包括積碳和尚未受到重視的燒結(jié)導(dǎo)致的失活。從催化劑設(shè)計(jì)角度考慮,解決積碳失活問題,載體的選擇很重要:該載體應(yīng)該可以與活性組分發(fā)生相互作用,可以調(diào)控積碳和消除積碳的化學(xué)反應(yīng),從而載體可以參與消積炭的反應(yīng)。鈣鈦礦復(fù)合氧化物ABO3具有特殊的結(jié)構(gòu),可能形成A、B陽離子空位和氧空位,氧空位能吸附/解吸氧,而吸附氧與陽離子結(jié)合又比晶格氧弱,故能較容易地存儲(chǔ)和釋放。氧在催化劑上可以容易地遷移
2、,這部分可遷移的氧可協(xié)助活性金屬粒子進(jìn)行消碳,增強(qiáng)催化劑的抗積碳能力,從而增強(qiáng)催化劑的熱穩(wěn)定性。另外ABO3具有優(yōu)良的熱穩(wěn)定性。 本文采用檸檬酸絡(luò)合-浸漬法制備了一種新型高分散鈣鈦礦型催化劑Co/LaMnO3、Ni/LaMnO3用于乙醇水蒸氣重整反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)研究了制備方法、焙燒溫度、負(fù)載的Co(Ni)含量等對(duì)催化劑性能的影響,得到以下主要實(shí)驗(yàn)結(jié)果: 1、該催化劑對(duì)乙醇重整反應(yīng)有比較高的活性和選擇性,Co基催化劑在500℃時(shí)
3、乙醇轉(zhuǎn)化率接近100%;Ni基催化劑在400℃時(shí)就可以接近完全轉(zhuǎn)化; 2、采用檸檬酸絡(luò)合-浸漬法得到了單一鈣鈦礦結(jié)構(gòu),Co基催化劑:產(chǎn)物中H2百分含量為67~75%,甲烷的含量最低達(dá)到1.5%;Ni基催化劑:產(chǎn)物中H2百分含量為64~74%,甲烷的含量最低達(dá)到1.1%; 3、焙燒溫度和Co(Ni)的負(fù)載量對(duì)催化劑性能有很大的影響。其中15%Co/LaMnO3-800和15%Ni/LaMnO3-700催化劑表現(xiàn)出最好的活性
4、和最佳產(chǎn)物分布; 4、穩(wěn)定性測試和TG-DTA結(jié)果顯示,當(dāng)反應(yīng)溫度為700℃時(shí),15%Co/LaMnO3-800和15%Ni/LaMnO3-700催化劑上沒有積碳,催化劑在7h反應(yīng)的催化性能表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性。催化劑有很好的穩(wěn)定性,這可能與它的特殊結(jié)構(gòu)有關(guān)。該類催化劑具有很高的儲(chǔ)氧能力有利于消積炭。 5、XRD和TPR實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑的主要物相組成為LaCoO3(NiO,LaNiO2.7)和LaMnO3、LaMnxC
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