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1、氫氣作為一種潔凈高效的二次能源,為能源供給和環(huán)境保護(hù)提供了廣闊的發(fā)展空間。以生物質(zhì)制氫并與燃料電池相結(jié)合可以提供清潔高效的可再生能源,是傳統(tǒng)化石能源向新能源過(guò)渡的重要橋梁,也是推動(dòng)“氫能經(jīng)濟(jì)”發(fā)展的一大動(dòng)力。在各種生物質(zhì)制氫方法中,采用生物乙醇燃料重整制氫,具有原料低毒易處理、催化劑選擇范圍廣、氫氣產(chǎn)率高、系統(tǒng)效率高等特點(diǎn),具有良好的開(kāi)發(fā)應(yīng)用前景。本文對(duì)乙醇蒸汽重整制氫鎳系催化劑進(jìn)行了研究,通過(guò)采用納米構(gòu)筑的方法,開(kāi)發(fā)高活性的Ni-Zr
2、O2系列催化劑。
在Ni/ZrO2催化劑表面,乙醇蒸汽重整過(guò)程主要經(jīng)歷乙醇脫氫產(chǎn)生乙醛,乙醛分解產(chǎn)生甲烷和一氧化碳,隨后經(jīng)由甲烷重整反應(yīng)和水汽變換反應(yīng)兩個(gè)可逆反應(yīng)競(jìng)爭(zhēng)確定最終產(chǎn)物的反應(yīng)歷程。
Ni/ZrO2催化劑活性金屬及載體顆粒的尺度對(duì)催化劑反應(yīng)活性都有較大影響。通過(guò)減小催化劑活性金屬鎳顆粒的尺度或減小載體ZrO2顆粒的尺度,可以有效增強(qiáng)活性金屬與載體間的相互作用,增大活性金屬與載體之間的相互接觸面積,從而
3、提高催化劑的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性。與單斜相氧化鋯相比,四方相氧化鋯具有較高的水汽變換反應(yīng)活性,也更有利于催化劑表面積炭的氧化脫除,從而提高催化劑的穩(wěn)定性。
在氧化鋯載體中引入適量的Al2O3可以顯著提高催化劑的比表面積,促進(jìn)鎳金屬的分散,并增強(qiáng)活性金屬與載體間的相互作用。盡管引入Al2O3之后催化劑表面酸性增強(qiáng),但在Al2O3含量較小的情況下,Ni/10AZ催化劑與Ni/ZrO2催化劑相比,在673~973 K下的反應(yīng)活性和穩(wěn)
4、定性都有顯著提升。
N2物理吸附、TEM、EDX、HREEIs、XRD及H2-TPR等表征分析結(jié)果表明,采用納米構(gòu)筑法進(jìn)行鎳系催化劑的制備,可以進(jìn)一步豐富催化劑的孔道結(jié)構(gòu),提高催化劑的比表面積,提高活性金屬的抗燒結(jié)能力,促進(jìn)活性金屬的分散,增強(qiáng)金屬與載體間的相互作用。采用納米NiO顆粒替代納米鎳金屬顆粒進(jìn)行納米構(gòu)筑鎳系催化劑的制備,有利于簡(jiǎn)化催化劑制備過(guò)程,并提高其環(huán)境友好特性。在進(jìn)行納米構(gòu)筑Ni-ZrO2催化劑的制備過(guò)程
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