2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、甲醇是一種重要的化工產(chǎn)品,是C<,1>化學的基礎(chǔ)物質(zhì),也是一種清潔燃料。自20世紀60年代以來,合成甲醇的基礎(chǔ)理論和工業(yè)技術(shù)得到重大發(fā)展。從合成氣出發(fā)固定床合成甲醇是唯一的工業(yè)化合成方法,漿態(tài)床合成甲醇仍未實現(xiàn)工業(yè)化,主要是由于漿態(tài)床中液體溶劑的存在,帶來了傳質(zhì)的影響,增加了體系的復雜性。本文首先選擇C302-2工業(yè)催化劑對漿態(tài)床合成甲醇過程進行研究,確定了漿態(tài)床合成甲醇的最佳工藝條件。其次選擇Cu/ZnO/Al<,2>O<,3>催化體

2、系作為研究對象,通過改變催化劑的銅鋅比、鋁含量、老化時間、焙燒溫度、焙燒時間、添加Zr助劑以及采取不同的沉淀方法,考察影響催化劑性能的因素。利用BET、XRD、XPS、TPR等手段對催化劑進行表征,闡明催化劑結(jié)構(gòu)和活性之間的關(guān)系。通過研究,本論文得出如下主要結(jié)論: (1)C302-2工業(yè)催化劑漿態(tài)床合成甲醇的優(yōu)化反應溫度為250℃、原料氣H<,2>/CO摩爾配比為3/1、攪拌速率為900 r·min<'-1>左右;隨著反應壓力由

3、2.5MPa升高到5.5MPa,CO轉(zhuǎn)化率由18.4%增加到47.3%,甲醇時空收率則提高了1.24mol·kg<'-1>·h<'-1>;隨著原料氣質(zhì)量空速由500 L·kg<'-1>·h<'-1>增加到2500 L·kg<'-1>·h<'-1>,CO轉(zhuǎn)化率由50.4%下降到19.5%,同時甲醇的時空收率增加了1.07 mol·kg<'-1>·h<'-1>。 (2)合成氣中微量CO<,2>可以提高甲醇的時空收率。隨著CO<,2>

4、摩爾含量在0~8%范圍內(nèi)的增加,CO轉(zhuǎn)化率由40.1%增加到60.3%。適宜的CO<,2>含量是4.0mol%,且CO<,2>含量的增加可以使得液相中甲醇的含量有所增加。 (3)結(jié)合催化劑表征結(jié)果可知,當銅含量低于閾值(45mol%)時,高分散的銅量隨銅含量的增加而增加,銅鋅之間的相互作用增強,所以催化劑的活性提高,銅含量為45mol%時,催化劑中分散銅含量為0.340g·g<'-1><,cat>,CO轉(zhuǎn)化率和甲醇STY分別達到

5、40.6%和1.84mol·kg<'-1>·h<'-1>;當銅含量超過該閾值時,增加的銅含量主要體現(xiàn)為體相銅含量的增加,且ZnO結(jié)晶度變好,銅鋅之間的相互作用減弱,催化劑的活性隨銅含量的增加反而減小。 (4)不同制備條件對Cu/ZnO/Al<,2>O<,3>催化劑性能的影響研究表明,當Cu/Zn摩爾為1:1、老化時間為2h、焙燒溫度為350℃和焙燒時間為9h時,Cu/ZnO/Al<,2>O<,3>催化劑活性活性最好,CO轉(zhuǎn)化率和

6、甲醇STY分別達到43.2%和1.93mol·kg<'-1>·h<'-1>。 (5)催化劑制備過程中沉淀方法對催化劑的活性影響順序如下:分步 1>并流>分步2>兩步>反加>正加,由分步1沉淀法制備的催化劑CO轉(zhuǎn)化率和甲醇STY分別達到43.9%和1.98mol·kg<'-1>·h<'-1>,和國內(nèi)C302-2催化劑相比活性相當。 (6)助劑Zr的加入可以提高催化劑的比表面,能加強了銅吸附氫的能力,可顯著提高催化劑的活性,

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