貴金屬表面低能沉積的分子動(dòng)力學(xué)模擬.pdf

1、本文針對(duì)薄膜生長(zhǎng)中的低能沉積的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，采用分子動(dòng)力學(xué)方法以六種貴金屬(Ni、Pd、Pt、Cu、Ag、Au)原子為對(duì)象，系統(tǒng)的研究了低能沉積過(guò)程中的濺射行為和基體表面形貌的變化以及沉積外延島的生長(zhǎng)演化等表面過(guò)程。 在低能沉積過(guò)程中，濺射行為主要取決于入射原子質(zhì)量(M1)和靶原子質(zhì)量(M2)，并存在兩種機(jī)制：入射原子反射機(jī)制(M1M2)；兩種濺射機(jī)制具有不同的濺射閾值，對(duì)于相同基體表面，M1

2、2時(shí)的濺射閾值比M1>M2時(shí)的小，相同濺射機(jī)制之間的濺射閾值卻相差不大。當(dāng)入射能量小于濺射閾值時(shí)，沒(méi)有濺射現(xiàn)象發(fā)生，入射原子的主要作用是沉積；當(dāng)入射能量大于濺射閾值時(shí)，濺射產(chǎn)額隨入射能量的增加呈線(xiàn)性增加趨勢(shì)。不同的濺射機(jī)制下，入射原子和基體的參數(shù)對(duì)濺射產(chǎn)額的影響有一定差異，因此，兩種濺射機(jī)制對(duì)應(yīng)兩個(gè)基于約化能量的濺射產(chǎn)額公式，并且二者在M1=M2是自恰的；通過(guò)與模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比較發(fā)現(xiàn)，該公式比Sigmund解析公式和基于Sigmu

3、nd解析理論的修正公式能更好地描述低能濺射行為。 不同的濺射機(jī)制導(dǎo)致濺射原子的空間分布有一定的差異，在反射機(jī)制主導(dǎo)濺射行為時(shí)，M1M2，原子在相互碰撞的過(guò)程中較難發(fā)生大角度的散射，因此導(dǎo)致濺射原子的發(fā)射角比反射機(jī)制作用下的小，其分布范圍的半徑也更小一些。在能量低于200

4、eV時(shí)，所有被濺射原子的能量主要分布在20eV以?xún)?nèi)，濺射原子的最大概率對(duì)應(yīng)的能量值都小于10eV。根據(jù)低能濺射的反射機(jī)制，當(dāng)M1≤M2時(shí)，隨著質(zhì)量比M1/M2的減小和Eb的增加，晶格在彈性形變過(guò)程中被破壞的可能性變小，表面原子在被濺射出去時(shí)可能獲得較大的能量，此時(shí)，能量分布均向高能區(qū)域發(fā)散；M1≥M2時(shí)，主導(dǎo)低能濺射的反沖原子很難產(chǎn)生能量較大的濺射原子，此時(shí)被濺射原子的能量更多地集中分布在低能區(qū)域。 低能沉積對(duì)表面形貌的影響隨入

5、射能量的變化而有所不同。其中表面吸附原子產(chǎn)額隨入射原子能量的增加而增大。隨著入射能量從濺射閾值附近增大到200eV，入射原子在表層的作用和對(duì)表面的影響有一個(gè)轉(zhuǎn)變能量(ET)，對(duì)于不同的貴金屬基體表面，這個(gè)分界能量并不完全相同。當(dāng)入射原子質(zhì)量小于基體原子質(zhì)量時(shí)，在所研究的能量范圍內(nèi)，基體表面原子均是按層遷移的，此時(shí)ET≈2Eth。在入射能量小于轉(zhuǎn)變能量時(shí)，入射原子的注入深度小于兩個(gè)原子層，即為亞注入；當(dāng)入射能量高于轉(zhuǎn)變能量時(shí)，入射原子的注

6、入深度開(kāi)始大于兩個(gè)原子層。亞注入時(shí)，表面以下第三層不會(huì)有空位產(chǎn)生，此時(shí)入射原子的主要作用是產(chǎn)生表面吸附原子，對(duì)基體材料不會(huì)產(chǎn)生破壞，因此有利于薄膜的成核和致密化；而當(dāng)入射原子的注入深度超過(guò)表面第二層的時(shí)，將會(huì)使表面以下第三層產(chǎn)生空位，并且空位產(chǎn)額隨入射能量的升高而急劇增加，因此會(huì)破壞基體材料，導(dǎo)致薄膜缺陷的產(chǎn)生。表面吸附原子的分布花樣呈3度旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性質(zhì)；當(dāng)M1/M2>1時(shí)，表面吸附原子的分布范圍明顯比M1/M2<1時(shí)小。 在異質(zhì)

7、外延生長(zhǎng)研究方面，針對(duì)傳統(tǒng)的晶格失配理論不能完全解釋現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)結(jié)果的這一問(wèn)題，我們分別對(duì)比研究了Au/Cu(001)、Cu/Au(001)和Ag/Cu(111)、Au/Cu(111)兩組體系的異質(zhì)外延島演化過(guò)程。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：Au/Cu(001)和Cu/Au(001)體系的異質(zhì)外延生長(zhǎng)是非對(duì)稱(chēng)性的，導(dǎo)致非對(duì)稱(chēng)外延生長(zhǎng)的根本原因是外延島的應(yīng)變狀態(tài)的差異和外延島自身性質(zhì)的不同。通過(guò)對(duì)比Au/Cu(111)體系的異質(zhì)外延生長(zhǎng)，我們發(fā)現(xiàn)，外延島原子與

8、基體表面原子之間的界面結(jié)合強(qiáng)度是形成Ag/Cu(111)體系中Moiré結(jié)構(gòu)的重要因素，異質(zhì)外延體系的界面結(jié)合強(qiáng)度取決于二者的合金熔解熱；由于Ag-Cu具有正的合金熔解熱，使得Ag/Cu(111)異質(zhì)外延體系界面結(jié)合強(qiáng)度較弱，有利于Moiré結(jié)構(gòu)的形成。外延島的面內(nèi)弛豫行為與外延層和基體之間的相對(duì)剛度有關(guān)，彈性模量較大的外延層具有較強(qiáng)的延展能力，對(duì)Moiré結(jié)構(gòu)的形成有利；外延島邊界原子的定扎作用對(duì)外延島內(nèi)原子弛豫行為有一定的約束作用，