SiCl-,4--H-,2-外延生長單晶硅反應機理的理論研究.pdf

1、本論文采用Guassian98程序，密度泛函B3LYP/6-311G*方法，首次在理論上對以SiCl4作為硅源，在常壓氫氣氛下實際外延生長單晶硅的整個過程的微觀反應機理進行了理論研究。計算得到了各反應通道中的反應物、過渡態(tài)和產物的構型，給出了每個反應通道的反應活化能。對所有過渡態(tài)的虛頻振動模式進行了分析，并進一步作IRC(內稟反應坐標)路徑分析，來最終確認我們所找的過渡態(tài)是準確的。 計算得到整個氣相反應的主反應通道為：SiCl4

2、與H2反應生成SiHCl3和HCl，SiHCl3自行熱分解生成SiCl2和HCl，SiCl2與H2繼續(xù)反應直至最后生成SiH4。但在氣相中不能生成硅原子。分別用Si2、Si4、Si9H12原子簇模擬硅襯底，計算結果表明：在氣相中不能直接生成的Si原子可以在硅襯底上生成并吸附于襯底上，從而完成晶體生長。SiCl4吸附后的產物與H2的反應均要低于其在氣相反應中所需的活化能，因此反應主要在襯底上發(fā)生，且襯底在反應中起到了一定的催化作用。用TS

3、T方法計算了在900-1600K溫度范圍內各反應的速率常數，可以得到：整個氣相反應的決速步為反應的前兩步。而SiCl4在襯底表面吸附過程速率常數很大，反應很快。硅襯底表面吸附分解后的產物與H2間的反應速率相比之下慢很多，是反應的決速步，但比在SiCl4與H2在氣相中直接反應的反應速率要大的多。 本論文能解釋該體系氣相外延生長單晶硅的一些實驗現象，從理論上給出了化學反應的微觀反應機理，為實驗工作者設計實驗工藝以及提高工作效率，提供