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1、混合過(guò)程在化學(xué)工業(yè)中具有重要地位,涉及均相混合與非均相混合過(guò)程。反應(yīng)器的混合性能對(duì)產(chǎn)物分布、產(chǎn)品質(zhì)量等有重要影響,是化工過(guò)程強(qiáng)化研究中的重要課題。
螺旋盤管反應(yīng)器(英文Helical Tube Reactor,簡(jiǎn)稱HTR)作為一種典型的被動(dòng)式混合設(shè)備,具有結(jié)構(gòu)緊湊、耐壓、軸向返混少、體系溫度易控制等優(yōu)點(diǎn),已應(yīng)用于硝化反應(yīng)、氧化反應(yīng)、鹵化反應(yīng)、結(jié)晶、乳液聚合、生物柴油制備、萃取、納米材料制備等過(guò)程。上述應(yīng)用研究中涉及快速?gòu)?fù)雜反應(yīng)
2、過(guò)程和液-液非均相混合過(guò)程。然而對(duì)上述兩類過(guò)程起到至關(guān)重要作用的HTR微觀混合和液-液分散性能的基礎(chǔ)研究卻相對(duì)薄弱。
本論文首先針對(duì)快速?gòu)?fù)雜反應(yīng)過(guò)程,鑒于預(yù)混性能對(duì)反應(yīng)過(guò)程具有重要影響,設(shè)計(jì)了預(yù)混式HTR,通過(guò)CFD模擬及實(shí)驗(yàn)研究的方法對(duì)預(yù)混組件進(jìn)行類型優(yōu)選,并對(duì)預(yù)混式HTR微觀混合性能進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究,進(jìn)一步通過(guò)預(yù)混組件結(jié)構(gòu)優(yōu)化實(shí)現(xiàn)了對(duì)HTR微觀混合性能的調(diào)變,初步探索了預(yù)混性能優(yōu)化與HTR微觀混合性能強(qiáng)化之間的定量關(guān)系。針對(duì)液
3、-液非均相混合過(guò)程,鑒于分散相初始微元尺寸對(duì)分散特性有重要影響,設(shè)計(jì)了預(yù)分散式HTR,利用預(yù)分散組件調(diào)控分散相初始微元尺寸,采用乳化體系對(duì)預(yù)分散式HTR壓降及液-液分散性能展開(kāi)研究。最后,將預(yù)分散式HTR應(yīng)用于連續(xù)濕法磷酸的萃取過(guò)程。主要研究結(jié)論如下:
1、針對(duì)快速?gòu)?fù)雜反應(yīng)體系,設(shè)計(jì)了預(yù)混式HTR,由預(yù)混組件和螺旋盤管兩部分組成,其中預(yù)混組件用于改變HTR預(yù)混性能。根據(jù)管內(nèi)兩股液體接觸方式的不同,將預(yù)混組件分為同軸環(huán)管型(CC
4、M)和錯(cuò)流剪切型(CRM)。CFD模擬結(jié)果表明,CRM比CCM具備更好的預(yù)混性能,從而可以預(yù)測(cè)裝配CRM的HTR(CRM-HTR)的微觀混合性能優(yōu)于裝配CCM的HTR(CCM-HTR)的微觀混合性能。通過(guò)CFD模擬預(yù)測(cè)結(jié)果與微觀混合實(shí)驗(yàn)結(jié)果的一致性討論優(yōu)選出CRM,并利用碘化物-碘酸鹽體系對(duì)CRM-HTR微觀混合性能進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究。
2、針對(duì)CRM-HTR,本課題提出兩種結(jié)構(gòu)優(yōu)化方案,即切向進(jìn)料和螺旋擾流的方式優(yōu)化CRM-HTR
5、的預(yù)混性能。CFD模擬結(jié)果表明兩種優(yōu)化方案均可以改變預(yù)混組件內(nèi)的流體流動(dòng)狀態(tài)、強(qiáng)化湍流動(dòng)能和改善預(yù)混性能。進(jìn)一步,利用碘化物-碘酸鹽體系研究了不同優(yōu)化結(jié)構(gòu)CRM-HTR微觀混合性能,研究結(jié)果表明通過(guò)預(yù)混組件預(yù)混性能優(yōu)化來(lái)調(diào)變CRM-HTR的微觀混合性能是可行的?;贑FD模擬結(jié)果及微觀混合實(shí)驗(yàn)結(jié)果,定義了無(wú)量綱參數(shù)RPM,用于表示預(yù)混性能優(yōu)化與CRM-HTR微觀混合性能強(qiáng)化的定量關(guān)系,不同結(jié)構(gòu)的CRM-HTR的RPM值在0.3-0.5之
6、間。利用團(tuán)聚模型計(jì)算得到不同預(yù)混結(jié)構(gòu)CRM-HTR的微觀混合時(shí)間。
3、針對(duì)液-液非均相混合體系,設(shè)計(jì)了預(yù)分散式HTR,由預(yù)分散組件和螺旋盤管兩部分組成,其中預(yù)分散組件用于調(diào)控分散相初始微元尺寸。利用環(huán)己烷-Tween80-水體系考察了預(yù)分散組件中泡沫鎳單元個(gè)數(shù)、孔徑及體積流量比、螺旋盤管曲率對(duì)壓降和液-液分散性能的影響。液-液分散性能研究結(jié)果表明,當(dāng)泡沫鎳單元個(gè)數(shù)為2-6、體積流量比為6-15、總體積流量為960-1730
7、ml/min時(shí),得到的乳液粒徑為30-65μm,且粒徑分布均勻。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到了如下的粒徑無(wú)因次關(guān)聯(lián)式:d32/Dm=0.80Wec-0.32De-0.24ne-0.15Ψ0.68計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值偏差均在士20%以內(nèi),吻合較好。
4、將預(yù)分散式HTR應(yīng)用于濕法磷酸萃取過(guò)程,研究了相比、磷酸質(zhì)量分?jǐn)?shù)、螺旋盤管曲率、匝數(shù)對(duì)磷酸萃取效率的影響。當(dāng)相比為1-3、磷酸質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%-70%、螺旋盤管曲率為7.5-15、匝數(shù)為25-50、
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