微撞擊流反應器過程強化機理與應用研究.pdf

1、反應器是化工生產(chǎn)中實現(xiàn)反應過程的關鍵設備，反應器的過程強化機理一直是化工界研究的熱點及重點。撞擊流、CIJR、微/毛細通道、旋轉(zhuǎn)式等各類反應器相繼得到發(fā)展。這些反應器的提出，都是基于提高單位時間的傳遞量這一思路，具體則是通過增大流體間接觸面積或增大流體間相對速度實現(xiàn)過程強化。相比于傳統(tǒng)的攪拌反應器，這些新型反應器的微觀混合性能都有顯著的提高，并被廣泛地應用于納米材料制備、萃取過程、吸收、聚合反應等方面。然而，上述反應器存在設計加工困難、

2、管路易堵塞、成本高等問題，以至于限制了它們的工業(yè)應用。
　　基于上述分析，本文提出了微撞擊流反應器(MISR)的概念，并利用商用三通、不銹鋼毛細管(～1 mm)成功構(gòu)建了微撞擊流反應器。MISR反應器基于微尺度的設計理念，同時引入撞擊流技術優(yōu)勢。該反應器采用短粗的放大出口，兩股流體在有限空間內(nèi)發(fā)生強烈撞擊而達到快速的微觀混合?？梢?，MISR反應器具有強化流體混合、降低構(gòu)建難度、減輕管路堵塞的優(yōu)勢。鑒于微撞擊流反應器具備良好的微觀混

3、合性能，因此可用于實現(xiàn)液-液相傳質(zhì)以及粉體材料的制備等過程的強化。本文的主要研究內(nèi)容如下:
　　(1)利用商用三通以及不銹鋼毛細管構(gòu)建MISR反應器，通過Iodide-Iodate平行競爭反應體系考察MISR反應器的微觀混合性能，并采用離集指數(shù)（XS）進行定量分析。研究發(fā)現(xiàn):增大入口雷諾數(shù)（Rej），XS隨之減小，當Rej＞3000時，XS≈0.0003，表明MISR反應器具備較高的微觀混合效率;體積流量不一致會導致微觀混合效率變

4、低;流速恒定，入口管徑（di）擴大能促進微觀混合;而出口管長（L）對微觀混合基本沒有影響，去掉出口管有利于撞擊流的形成。
　　(2)進一步借助計算流體力學(CFD)模擬，可視化研究MISR反應器的流體力學特性和微觀混合-反應作用過程。模擬采用標準κ-ε模型，并通過DQMOM-IEM建模方法，探究MISR反應器的微觀混合-反應作用機制。當Rej＞3000時，MISR反應器中心處形成高湍動能的撞擊核心區(qū)，反應在極短的時間內(nèi)就進行完全;

5、模擬結(jié)果表明，窄長的出口結(jié)構(gòu)不利于MISR反應器內(nèi)撞擊流的發(fā)展;模擬經(jīng)實驗數(shù)據(jù)對比驗證為合理的。
　　(3)基于實驗數(shù)據(jù)，并結(jié)合團聚模型，得到tm與Rej的關系:當Rej＜1000時，tm=0.84Re-1.07;當Rej＞1000時，tm=27.67Re-1.58;對于MISR反應器，tm=0.1～5.0 ms，明顯短于傳統(tǒng)攪拌器的微觀混合時間。利用多種反應器的微觀混合/反應協(xié)同“操作曲線圖”，并根據(jù)反應特征時間，能夠初步篩選反

6、應器類型，確定能夠?qū)崿F(xiàn)“微觀混合/反應協(xié)同”的操作條件。
　　(4)以液-液兩相流動體系，研究MISR反應器兩相流動中的傳質(zhì)特性。結(jié)果表明，水相入口雷諾數(shù)(Reaq)、體積流量比（R）、反應器結(jié)構(gòu)以及水相粘度等對反應器的總體積傳質(zhì)系數(shù)（KLa）有顯著影響。經(jīng)擬合計算可知，KLa∝(Reaq)1.6，KLa∝(R）-1.2;當Reaq=3400，R=1時，MISR反應器的總傳質(zhì)系數(shù)約為20 s-1，比傳統(tǒng)的設備高出2～3個數(shù)量級。應

7、用MISR設備提純蘆丁:采用超聲、微波組合浸取天然苦蕎蘆丁，經(jīng)正交實驗法，獲得最優(yōu)條件下蘆丁的浸取率為1.7％;通過MISR設備對浸取液中蘆丁進行萃取純化，最優(yōu)條件下蘆丁的萃取率為78.8％。
　　(5) MISR反應器應用于超細二氧化錳的制備。實驗結(jié)果表明:增大入口流速，采用攪拌陳化處理，都能提高材料的性能;體積流量不一致會引起產(chǎn)物的比容量降低;最優(yōu)條件下制得球形α-MnO2，粒徑約為120 nm，比表面積～200 m2·g-1