2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、把二茂鐵基引入到配合物體系,得到結構新穎、功能獨特的二茂鐵基配合物,并深入研究它們的性能及應用,是近年來功能配位化學研究的一個熱點。這類配合物在功能材料等諸多領域有著巨大的潛在應用價值,如可以作為非線性光學材料、氧化還原開關、分子磁體材料、液晶材料以及催化劑等。因此,利用二茂鐵羧酸類化合物作為配體來設計合成具有良好光、電、磁等特性的功能配合物,并進一步探索它們的結構與性能之間的關系也逐漸成為一個比較引人關注的課題。 本論文以二茂

2、鐵基飽和羧酸類化合物——二茂鐵乙酸鈉(FcCH2COONa)[Fc=(η5-C5H4)Fe(η5-C5H5)]和3-二茂鐵基丙酸鈉(FcCH2CH2COONa)為配體,在不同橋聯(lián)配體的作用下與金屬離子反應得到了一系列含二茂鐵基團的配合物,對它們的合成、結構、電化學性能、熒光性能、三階非線性光學性能進行了研究,并在前線分子軌道理論的基礎上,結合量子化學計算結果對它們的各方面性能以及它們的構-效關系作了初步的闡述和討論。 二茂鐵乙酸

3、鈉與金屬離子Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)在橋聯(lián)配體4,4'-bpy作用下得到了兩個結構類似的一維聚合物1和2,都是由4,4'-bpy橋聯(lián)金屬離子形成主鏈,二茂鐵羧酸基團則懸掛在主鏈兩側(cè),1與2結構上的主要差別就是1中每個金屬上有一個配位水分子。在基本相同的實驗條件下,我們用另一個橋聯(lián)配體對二(1,2,4-三氮唑甲基)苯(btx)和二茂鐵乙酸鈉與Cd(Ⅱ)離子共同反應得到一個雙核配合物3,以上結果說明橋聯(lián)配體的配位特性不同使配合物3具有和1、2

4、不同的結構。通過對它們的電化學性質(zhì)研究發(fā)現(xiàn),與二茂鐵乙酸相比,配合物1、2、3的二茂鐵基團半波電位E1/2向陽極方向稍微有一些移動,并且它們在電極上的反應都受擴散控制。熒光性能和三階非線性測試分別表明:這些配合物都和配體在相近的位置出現(xiàn)發(fā)射光譜;聚合物1和2顯示了相似的三階非線性效應。 3-二茂鐵基丙酸鈉與Zn(Ⅱ)離子在橋聯(lián)配體4,4'-bpy作用下得到了一個含有雙核構筑塊的一維鏈狀聚合物4,每個雙核構筑塊由四個3-二茂鐵基丙

5、酸根配體對稱橋聯(lián)兩個Zn(Ⅱ)離子形成,這些雙核構筑塊由4,4'-bpy連接起來形成了一維鏈狀結構。對3-二茂鐵基丙酸和聚合物4的電化學研究發(fā)現(xiàn),金屬離子的配位對3-二茂鐵基丙酸的半波電位幾乎沒有影響,它們在電極上的反應也都受擴散控制。 對配合物1、2、3、4的量子化學計算處理結果表明這些配合物的前線分子軌道主要都是由配體組成,配位金屬離子所占份額都很小。這較好地解釋了本論文的實驗結果:(1)配合物1、2、3熒光的產(chǎn)生屬于配體-

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