用REMPI-TOFMS探測(cè)催化反應(yīng)過程.pdf

1、本論文采用共振增強(qiáng)多光子電離耦合飛行時(shí)間質(zhì)譜技術(shù)考察了甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)過程,是"組合化學(xué)在材料領(lǐng)域的應(yīng)用"課題研究的前期工作.我們首次采用共振增強(qiáng)多光子電離耦合飛行時(shí)間質(zhì)譜技術(shù)探測(cè)甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng),成功地把飛行時(shí)間質(zhì)譜和催化反應(yīng)器連接了起來(lái).由于共振增強(qiáng)多光子電離耦合飛行時(shí)間質(zhì)譜技術(shù)能實(shí)時(shí)地對(duì)甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)的催化產(chǎn)物進(jìn)行檢測(cè),使我們能觀察到反應(yīng)誘導(dǎo)期苯形成的過程.我們用TPSR方法證實(shí)了擔(dān)載鉬的催化劑上甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)的誘導(dǎo)期

2、里存在兩個(gè)苯的峰,為了歸屬第一個(gè)峰,我們做了分子篩的TPSR譜,首次觀察到分子篩具有一定的催化活性,結(jié)果和擔(dān)載鉬的催化劑的TPSR譜中的第一個(gè)峰位置相同,從而把第一個(gè)峰歸屬為分子篩的弱的,有限的催化作用;根據(jù)我們的試驗(yàn)結(jié)果以及前人的文獻(xiàn)報(bào)道,我們把第二個(gè)峰歸屬為MoO<,3>還原為Mo<,2>C的催化作用,并提出了新的甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)機(jī)理.通過我們的實(shí)驗(yàn)可知,共振增強(qiáng)多光子電離耦合飛行時(shí)間質(zhì)譜技術(shù)由于具有高選擇性,高靈敏度,高時(shí)間分辨