磁載g-C3N4光催化劑的改性及其應(yīng)用.pdf

1、近年來，石墨相氮化碳（g-C3N4）作為一種新型光催化材料因其具有適合的帶隙寬度及可見光吸收性能，而備受科研人員的廣泛關(guān)注。然而，單一g-C3N4材料的光生電子-空穴對(duì)具有較高的復(fù)合率，限制了其光催化活性，成為其廣泛應(yīng)用的技術(shù)瓶頸。基于提高g-C3N4催化劑對(duì)輻射光的吸收范圍并降低光電子-空穴的復(fù)合效率，同時(shí)簡(jiǎn)化催化劑的回收再生工藝，提高重復(fù)利用效率，本文以三聚氰胺為前驅(qū)體，采用煅燒法制備g-C3N4材料，分別采用共沉淀法與水熱-共沉淀

2、法合成Ag2O/g-C3N4/Fe3O4和ZnO/g-C3N4/Fe3O4磁性復(fù)合材料，通過X射線衍射法(XRD)、熱重分析(TG)、傅里葉紅外光譜法(FT-IR)、透射電鏡法(TEM)、能量彌散X射線譜(EDS)和固體紫外可見漫反射光譜法(UV-Vis)等方法對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。同時(shí)，以羅丹明B(RhB)與3，4-二氯苯酚(3，4-DCP)為目標(biāo)污染物分別應(yīng)用磁性復(fù)合材料Ag2O/g-C3N4/Fe3O4與ZnO/g-C3N4/Fe3O

3、4對(duì)污染物進(jìn)行光催化降解，以評(píng)估其催化性能，并對(duì)催化氧化作用的機(jī)理進(jìn)行了初步探討。
　　1、復(fù)合材料的表征結(jié)果表明，納米Ag2O或ZnO顆粒與Fe3O4均勻地沉積在g-C3N4片狀材料的表面，有利于模擬太陽光通過多種途徑的擴(kuò)散，增強(qiáng)其光催化活性;同時(shí)材料中磁性Fe3O4粒子的存在，使得催化劑可以通過外磁場(chǎng)作用從體系中簡(jiǎn)單分離，便于其再生與循環(huán)使用。
　　2、將所制備的Ag2O/g-C3N4/Fe3O4磁性復(fù)合材料應(yīng)用于RhB

4、的光催化降解，并探討了材料中Ag2O與g-C3N4的質(zhì)量比、Fe3O4的含量、pH、催化劑投加量、RhB的初始濃度、鹽度等因素對(duì)光催化氧化的影響，同時(shí)對(duì)該降解過程的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了初步探討，結(jié)果表明:
　　(1)復(fù)合材料中Ag2O、g-C3N4及Fe3O4三種組分的質(zhì)量比為1∶1∶1時(shí)，催化劑具有最高的催化活性。此時(shí)對(duì)初始濃度為20 mg· L-1的RhB溶液，5 mg的復(fù)合材料可在60 min內(nèi)將目標(biāo)污染物完全降解;
　　(

5、2)在體系中加入不同物質(zhì)作為光催化降解過程中所產(chǎn)生的活性組分的消除劑，結(jié)果表明，光生空穴(h+)在復(fù)合材料Ag2O/g-C3N4/Fe3O4降解RhB過程中起主導(dǎo)作用。
　　3、以3，4-DCP為目標(biāo)污染物，應(yīng)用ZnO/g-C3N4/Fe3O4磁性復(fù)合材料對(duì)其光催化降解，考察了催化劑中各組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)、pH、鹽度、污染物的初始濃度及催化劑使用量等因素對(duì)降解效果的影響，并對(duì)回收催化劑的循環(huán)使用性能進(jìn)行了測(cè)定，同時(shí)初步探究了催化反應(yīng)機(jī)

6、理。結(jié)果表明:
　　(1)復(fù)合材料中ZnO/g-C3N4/Fe3O4中ZnO、g-C3N4、Fe3O4三種組分的質(zhì)量比例為1∶4∶2.5時(shí)，目標(biāo)污染物的降解效果最佳，此時(shí)3，4-DCP的去除率達(dá)90％以上;
　　(2)溶液pH的升高有利于光催化降解反應(yīng)的進(jìn)行，而體系中含鹽量對(duì)污染物的降解影響不甚明顯;
　　(3)復(fù)合材料ZnO/g-C3N4/Fe3O4在降解3，4-DCP的過程中起主要作用的氧化物種為·O2-;