g-C3D4基復(fù)合光催化劑的制備及其性能研究.pdf

1、隨著工業(yè)化的迅猛發(fā)展，人們的經(jīng)濟(jì)生活水平在不斷提高;與此同時(shí)，能源的過(guò)度開(kāi)發(fā)和環(huán)境污染的日益嚴(yán)重，已成為威脅人類(lèi)生存和發(fā)展的兩大重要因素，是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展所面臨的重大難題。以取之不盡、用之不竭的太陽(yáng)能為動(dòng)力發(fā)展起來(lái)的半導(dǎo)體光催化技術(shù)在解決環(huán)境污染和能源危機(jī)方面顯示出優(yōu)異的性能。近來(lái)，在眾多的半導(dǎo)體光催化材料中，聚合物類(lèi)石墨烯結(jié)構(gòu)的氮化碳(g-C3N4)，作為一種穩(wěn)定、廉價(jià)且不含金屬組分的可見(jiàn)光光催化劑，因其特殊的電子能帶結(jié)構(gòu)(2.7 e

2、V)和優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性，而被廣泛應(yīng)用于光催化領(lǐng)域，如光降解有機(jī)污染物、光解水產(chǎn)氫產(chǎn)氧和有機(jī)選擇性光合成等。為了進(jìn)一步提高g-C3N4光催化劑的量子效率，本論文深入分析了g-C3N4的研究背景以及現(xiàn)狀，從降低催化劑光生電子-空穴復(fù)合以及拓展其光響應(yīng)范圍兩方面入手，構(gòu)筑了g-C3N4基復(fù)合異質(zhì)結(jié)光催化劑，并對(duì)其光催化性能進(jìn)行了系統(tǒng)的研究;本論文采用理論與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方法著重探討了界面微觀結(jié)構(gòu)、能帶偏移和多級(jí)界面結(jié)構(gòu)對(duì)催化劑光電性能、光催化性

3、能的調(diào)控機(jī)制。論文的結(jié)論為進(jìn)一步設(shè)計(jì)和合成高效的光催化材料提供了基礎(chǔ)。本論文的主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:
　　第一章，首先，我們主要介紹了半導(dǎo)體光催化的基本原理及發(fā)展歷程，并概述了復(fù)合半導(dǎo)體光催化劑的研究現(xiàn)狀;其次，我們?cè)敿?xì)講述了g-C3N4單體材料的結(jié)構(gòu)、制備方法以及影響因素;再次，我們論述了g-C3N4基復(fù)合光催化劑的研究現(xiàn)狀及存在問(wèn)題;最后，我們說(shuō)明了本論文的選題思路以及主要研究?jī)?nèi)容。
　　第二章，我們通過(guò)實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算

4、相結(jié)合的方法，系統(tǒng)研究了g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)中的界面相互作用、電荷遷移及分離的微觀機(jī)制，以及其對(duì)體系光催化活性的影響。首先，我們通過(guò)高溫煅燒法制備得到了類(lèi)石墨烯結(jié)構(gòu)的g-C3N4單體;其次，我們通過(guò)簡(jiǎn)單的一步法制備得到了g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)光催化劑;再次，我們測(cè)試了可見(jiàn)光下g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)光催化劑降解羅丹明B的光催化性能。測(cè)試結(jié)果表明制備得到的g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)光催化劑在可見(jiàn)

5、光下的光催化降解活性明顯優(yōu)于g-C3N4單體和Bi2MoO6單體。進(jìn)一步，我們通過(guò)理論計(jì)算研究了g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)中的界面相互作用、電荷遷移及分離的微觀機(jī)制。研究結(jié)果表明在g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)界面處內(nèi)電場(chǎng)的作用下，位于g-C3N4導(dǎo)帶上的光生電子很容易躍遷至Bi2MoO6的導(dǎo)帶上，從而促進(jìn)了光生電子-空穴對(duì)的分離，進(jìn)而使得光催化活性提高。
　　第三章，我們主要研究了g-C3N4/m-LaVO4異質(zhì)結(jié)光

6、催化劑的制備及其可見(jiàn)光降解污染物甲基橙(MO)和苯酚的研究。異質(zhì)結(jié)光催化劑中，能帶偏移是影響光催化性能的一個(gè)因素。首先，我們通過(guò)選擇不同的前驅(qū)體，制備得到了一系列具有不同能帶結(jié)構(gòu)的g-C3N4單體;其次，我們通過(guò)簡(jiǎn)單的物理復(fù)合法制備得到了具有不同能帶勢(shì)差的g-C3N4/m-LaVO4異質(zhì)結(jié)光催化劑;再次，我們研究了能級(jí)偏移對(duì)異質(zhì)結(jié)半導(dǎo)體光催化劑光催化性能的影響。與此同時(shí)，我們還構(gòu)筑了g-C3N4/g-C3N4/m-LaVO4多級(jí)異質(zhì)結(jié)光