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1、本文主要以氮氧自由基為配體與稀土、過渡金屬六氟乙酰丙酮鹽進(jìn)行自組裝,合成2p-4f及2p-3d-4f異自旋配合物,解析了全部的晶體結(jié)構(gòu),這些配合物從異自旋的單核到異三自旋的一維鏈,部分配合物進(jìn)行了磁學(xué)性質(zhì)的研究。
本研究主要內(nèi)容包括:⑴選用對(duì)硝基苯取代的氮氧自由基,與稀土六氟乙酰丙酮鹽反應(yīng),得到三例2p-4f單核結(jié)構(gòu)的化合物[Ln(hfac)3(NIT-Ph-p-NO2)2](LnIII=Gd,Tb,Dy),這些單核配合物通過
2、自由基苯環(huán)的π-π相互作用連接成一維鏈狀結(jié)構(gòu)。磁性數(shù)據(jù)表明,化合物Tb和Dy表現(xiàn)出了明顯的頻率依賴性,具有單分子磁體的特征。在上述2p-4f的體系中引入過渡金屬鹽 Cu(hfac)2,得到了三例2p-3d-4f異金屬加合物[Ln(hfac)3(NIT-Ph-p-NO2)2]·0.5[Cu(hfac)2(NIT-Ph-p-NO2)2](LnIII=Gd, Tb, Dy),同樣通過自由基苯環(huán)π-π相互作用連接成一維連狀結(jié)構(gòu),其重復(fù)單元為[-
3、Ln-Ln-Cu-]。AC磁測(cè)量表明,加合物Tb出現(xiàn)了很好的頻率相關(guān)性,與2p-4f體系相比,磁性質(zhì)得到了明顯的改善。⑵合成了兩個(gè)新的吡啶噻吩取代的氮氧自由基,其中間位吡啶噻吩取代的氮氧自由基分別與Cu(hfac)2和Mn(hfac)2·2H2O反應(yīng),得到兩例2p-3d環(huán)狀二聚體結(jié)構(gòu)的化合物[M(hfac)2(NIT-thien-3-Py)]2(MII= Cu, Mn)。用對(duì)位吡啶噻吩取代的氮氧自由基與稀土六氟乙酰丙酮鹽和Cu(hfac
4、)2反應(yīng),得到五例2p-3d-4f一維鏈狀化合物[LnCu(hfac)5(NIT-thien-4-Py)2]n(LnIII=Gd,Tb,Dy, Nd, Y),自由基作為橋聯(lián)配體,通過N-O基團(tuán)的O原子和吡啶環(huán)上的N原子連接Ln(hfac)3和Cu(hfac)2,以“頭碰頭”的形式形成一維鏈狀結(jié)構(gòu)。磁性研究表明,在2p-3d-4f體系的配合物中,配合物 Tb的 ac磁化率存在明顯的頻率依賴現(xiàn)象,說明該化合物具有緩慢磁馳豫的行為。⑶用鄰位吡
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