MnOx、LaMnO3和LaVO4催化劑的制備及催化氧化氯苯性能研究.pdf

1、隨著環(huán)境污染問題的日益嚴(yán)峻,氯代芳烴及二惡英等高毒性有機(jī)污染物的排放控制和消除引起了學(xué)術(shù)界、工業(yè)界、政府和公眾的普遍關(guān)注,因此通過低溫催化氧化實(shí)現(xiàn)二惡英的零排放已成為各國科學(xué)家及工業(yè)界的追求目標(biāo)。本論文以氯苯(注:實(shí)驗(yàn)室中二惡英替代物)為模型化合物,主要研究了MnOx/TiO2-CNTs、LaMnO3和LaVO4催化劑的制備及其對(duì)氯苯的催化氧化性能。
　　 研究了采用機(jī)械力化學(xué)(高能球磨)法制備的MnOx/TiO2-CNTs催化

2、劑上氯苯的催化氧化性能。結(jié)果表明,該催化劑對(duì)氯苯有很好的催化氧化能力,在MnOx含量為20％時(shí),300℃下對(duì)氯苯的催化氧化性能達(dá)到97.4％;同時(shí),我們測試了空速和載體對(duì)MnOx/TiO2-CNTS催化劑的影響,以及催化劑在300℃下長期反應(yīng)的穩(wěn)定性。為了進(jìn)一步提高催化劑在低溫下對(duì)氯苯的催化氧化性能,我們對(duì)其進(jìn)行了CeO2和V2O5摻雜,結(jié)果表明CeO2的加入提高了催化劑在低溫下對(duì)氯苯的催化氧化性能,而V2O5加入使催化劑對(duì)氯苯的催化氧

3、化性能降低。
　　 本文還研究了采用溶膠凝膠法制備的類鈣鈦礦型LaMnO3和LaVO4催化劑對(duì)氯苯的催化氧化性能。結(jié)果表明,在低溫下LaMnO3催化劑對(duì)氯苯的催化氧化性能高于LaVO4催化劑,而當(dāng)反應(yīng)溫度高于300℃時(shí),LaVO4催化劑的活性高于LaMnO3。當(dāng)用Sr部分取代La后形成的La0.8Sr0.2MnO3鈣鈦礦型催化劑,在低溫下,對(duì)氯苯的轉(zhuǎn)化率反而比LaMnO3催化劑低,而當(dāng)反應(yīng)溫度在200℃以上時(shí),La0.8Sr0.

4、2MnO3催化劑的優(yōu)越性能就體現(xiàn)出來了,溫度越高La0.8Sr0.2MnO3催化劑的活性越好。當(dāng)La0.8Sr0.2MnO3催化劑在300℃下活化12小時(shí)后,該催化劑在低溫下對(duì)氯苯的轉(zhuǎn)化率有了明顯的提高。在反應(yīng)溫度為150℃時(shí),LaL0.8Sr0.2MnO3催化劑對(duì)氯苯的催化氧化活性從67.9％提高到77.6％。此外,類鈣鈦礦型LaMnO3和LaVO4催化劑對(duì)氨有很好的催化氧化活性,在常壓下,600℃對(duì)氨氧化成Nox的轉(zhuǎn)化率分別為88％