含多個(gè)咪唑基雙核銅酶模型物的合成及酚的鄰位羥化反應(yīng)研究.pdf_第1頁(yè)
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1、仿酶催化是生物有機(jī)化學(xué)領(lǐng)域的挑戰(zhàn)性課題.近年來(lái),仿酶催化研究進(jìn)展迅速.酪氨酸酶在溫和條件下能高效、高選擇性實(shí)現(xiàn)單酚的鄰位羥化(單酚酶活性)以及氧化鄰二酚為鄰二醌(兒茶酚酶活性).該文對(duì)一部分雙、三核銅酶結(jié)構(gòu)、功能及其反應(yīng)機(jī)理和化學(xué)模擬工作的進(jìn)展作了評(píng)述.鑒于咪唑基是雙核銅蛋白活性中心的配位基團(tuán),以生物配體咪唑基為配位基團(tuán)的模型物應(yīng)能更好的模擬雙核銅蛋白.全以咪唑基為配位基團(tuán)的雙核銅配合物在溫和條件下催化鄰羥化外加基質(zhì)還未見(jiàn)報(bào)道.該文以苯

2、酚為原料,與二溴代烷選擇性偶聯(lián)得到酚醚,經(jīng)溴甲基化、咪唑季銨化和在堿存在下發(fā)生Hoffmann型消去反應(yīng)合成了酚醚橋聯(lián)的含多個(gè)咪唑基模型配體,以均三甲苯為原料,按照類(lèi)似路線(xiàn),獲得了多醚鍵橋聯(lián)的多咪唑模型配體,隨后與[Cu(CH<,3>CN)<,4>]ClO<,4>反應(yīng)制得了一系列的雙核銅酶模型物.以2,4-二叔丁基苯酚(DTBP)為底物考察了模型物的單酚酶活性.考察發(fā)現(xiàn)該系列模型物都顯示具有酚酶活性,其中用催化量的模型物5b,在溫和條件

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