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文檔簡介
1、在當(dāng)代石油化學(xué)工業(yè)中,利用高強度和一定表面酸性的載體材料,開發(fā)新型的載體型催化劑,一直是研究的熱點。氧化鋯氧化鋁(ZrO2-Al2O3)復(fù)合載體具有比表面積大、表面酸性豐富,熱穩(wěn)定性高等特點;是一種重要的催化劑載體材料,在很多領(lǐng)域得到應(yīng)用。本文利用多種催化劑表征手段對ZrO2-Al2O3復(fù)合載體的成型生產(chǎn)工藝進行研究。
本論文主要采用擠條法制備了ZrO2-Al2O3復(fù)合載體,考察了原料配比、煅燒溫度、粘結(jié)劑種類及濃度、捏合時間
2、、擠條速度等對載體強度、比表面積的影響;用透射電鏡(TEM)、比表面積(BET)、吡啶吸附紅外(FTIR)等表征手段對ZrO2-Al2O3復(fù)合載體進行表征,主要探討復(fù)合載體表面酸性的變化規(guī)律,并以ZrO2-Al2O3復(fù)合氧化物為載體負載Ni制備了Ni/ZrO2-Al2O3催化劑,以雙丙酮醇(DAA)脫水加氫制備甲基異丁基醇(MIBC)為探針反應(yīng),探討了載體的表面酸性和比表面積等因素對催化劑脫水加氫性能的影響;與復(fù)合載體的結(jié)構(gòu)及物性進行關(guān)
3、聯(lián),為工廠里一款新的含鋯載體的研發(fā)提供一定的技術(shù)支持。實驗結(jié)果表明:
(1)在用擠條法制備ZrO2-Al2O3復(fù)合載體的過程中,影響載體強度的因素主要為原料配比、焙燒溫度、捏合時間。隨著ZrO2-Al2O3復(fù)合載體中Al2O3含量的增加、焙燒溫度的升高、捏合時間的增加,載體的強度呈增大趨勢,粘結(jié)劑酸性越強,制得的載體強度越大。ZrO2與Al2O3質(zhì)量比為1∶5,焙燒溫度為600℃時所制得的復(fù)合載體強度可達到163.2N/cm。
4、
(2)影響ZrO2-Al2O3復(fù)合載體比表面積的因素主要為原料配比、焙燒溫度、捏合時間。隨著原料中ZrO2含量增加、焙燒溫度的升高、捏合時間的增加,ZrO2-Al2O3復(fù)合載體比表面積呈下降趨勢,粘結(jié)劑酸性越強,載體的比表面積越小。當(dāng)ZrO2與Al2O3質(zhì)量比為1∶5、檸檬酸為粘結(jié)劑、焙燒溫度為500℃時,復(fù)合載體的比表面積可達221m2/g。當(dāng)焙燒溫度過高時,載體的比表面會顯著降低,但是會在一定程度上提高載體的強度。
5、> (3)ZrO2-Al2O3復(fù)合載體表面只存在L酸位,不存在B酸位。與純Al2O3載體相比,ZrO2-Al2O3復(fù)合載體表面增加了弱酸性位,這是由于ZrO2與Al2O3之間形成相互作用,形成Zr-O-Al鍵。且ZrO2的含量可以調(diào)節(jié)復(fù)合載體表面的酸強度分布,當(dāng)ZrO2含量為10%時,復(fù)合載體表面弱酸、中強酸濃度最大,且弱酸與中強酸濃度之比最大。
(4)在DAA脫水加氫制備MIBC的反應(yīng)過程中,在ZrO2含量為10%,Ni含
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