植物提取液還原制備納米鈀及其催化性能研究.pdf

1、本文分別以楊樹(shù)葉和松針提取液為還原劑與穩(wěn)定劑，相應(yīng)的植物葉片濾渣及鎂鋁水滑石為載體，Na2PdCl4為前驅(qū)體，采用生物法還原制備負(fù)載型納米鈀催化劑。通過(guò)UV-Vis、FT-IR、XRD、TEM、XPS、SEM等分析手段對(duì)所制備的催化劑進(jìn)行分析表征，確定了鈀納米粒子(Pd-NPs)的粒徑大小、晶型、形貌及其化學(xué)態(tài)等，并對(duì)其催化Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)進(jìn)行研究。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴以楊樹(shù)葉提取液(PLE)為還原劑，Na2PdCl4

2、為前驅(qū)體，楊樹(shù)葉提取液濾渣(RPL)為載體，制備了負(fù)載量為5wt％的負(fù)載型納米鈀催化劑(Pd0.05/RPL)。所制得的Pd-NPs主要以Pd(111)晶面為主，屬于面心立方結(jié)構(gòu)，形貌主要為球形，且分散均勻，粒徑分布范圍為1.66nm-5.46nm，平均粒徑為3.12 nm，還原度為70％。由FT-IR分析可推測(cè)出PLE中的生物堿、單寧酸、多酚等含有-OH的水溶性雜環(huán)化合物在反應(yīng)過(guò)程中起還原劑的作用，而蛋白質(zhì)等含有(NH)-C=O的化合

3、物起穩(wěn)定劑的作用。在60℃下，催化劑用量為底物用量的1‰時(shí)，催化以對(duì)溴甲苯與苯硼酸為底物的Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)，反應(yīng)30min，產(chǎn)物收率為98.29％。重復(fù)使用5次時(shí)，收率仍可達(dá)到81％以上。⑵以松針提取液(PNE)為還原劑，Na2PdCl4為前驅(qū)體，松針提取液濾渣(RPN)為載體，制備了負(fù)載量為3wt％的負(fù)載型納米鈀催化劑(Pd0.03/RPN)。所制得的Pd-NPs主要以Pd(111)晶面為主，屬于面心立方結(jié)構(gòu)，形貌主要為球形，且分

4、散均勻，粒徑分布在1.52nm-5.26nm之間，平均粒徑為3.25nm，還原度為68％。由FT-IR分析可推測(cè)出PNE中的松油醇、黃酮、多酚等含有-OH的水溶性雜環(huán)化合物在反應(yīng)過(guò)程中起還原劑的作用，而蛋白質(zhì)等含有(NH)-C=O的化合物起穩(wěn)定劑的作用。在60℃下，催化劑用量為底物用量的1‰時(shí)，催化以對(duì)溴甲苯與苯硼酸為底物的Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)，反應(yīng)30min，產(chǎn)物收率為98.56％。重復(fù)使用6次時(shí)，收率仍保持在84％以上。⑶以鎂鋁水滑

5、石(LDHs)為載體，Na2PdCl4為前驅(qū)體，分別采用PLE和PNE為還原劑，制備了負(fù)載量為3wt％的兩種Pd/LDHs催化劑(Pd0.03/LDHs-PLE和Pd0.03/LDHs-PNE)。所制備的兩種Pd/LDHs催化劑的Pd-NPs形貌主要為球形，且分散均勻，粒徑分布較窄，平均顆粒尺寸分別為2.29nm和1.75nm，還原度分別為67％和71％。在反應(yīng)溫度為60℃條件下，催化劑用量均為底物用量的0.5‰時(shí)，催化對(duì)溴甲苯與苯硼酸