介孔硅球負載金屬催化劑的制備及催化活性的研究.pdf

1、我們知道均相催化劑能加快反應(yīng)速率，但是反應(yīng)后很難與反應(yīng)產(chǎn)物分離。無疑增加了反應(yīng)后處理的困難，不僅如此，催化劑不能回收利用，這樣會造成資源浪費和環(huán)境污染等一系列問題。非均相催化劑尤其是介孔硅材料的出現(xiàn)大大改善了均相催化劑的弊端，它們很容易與產(chǎn)物分離，甚至只要通過簡單的離心分離即可以回收再利用。負載型介孔材料還遠不止上面的這些優(yōu)點，它們有高的熱力學穩(wěn)定性和機械穩(wěn)定性。合成方法以及過程簡便，只需要一種或幾種硅源在一定的模板劑條件下共聚，在去除

2、模板便可以得到。而催化劑大多是以共價鍵的方式結(jié)合在硅材料上，使得催化劑能夠很牢固的結(jié)合在材料上，通過離心分離，催化劑就與反應(yīng)體系相分離。催化劑仍然結(jié)合在材料上，這樣一來催化劑也就一同帶出來反應(yīng)體系。介孔硅材料，表面有很多活性基團如羥基，這些活性基團能夠被修飾，很容易就能改變它們的特性，得到我們想要的功能。合成出的介孔材料，有特定的形貌，規(guī)整的介孔孔道，可調(diào)的孔徑和特殊的硅酸鹽空腔，還有特定的禁閉效應(yīng)，這種效應(yīng)還能加強一些反應(yīng)的對映體立體

3、選擇性。介孔硅材料的種類很多，按照硅骨架來分，可以分為無機骨架、有機骨架、有機無機復(fù)合骨架。鑒于有機無機復(fù)合骨架的各方面優(yōu)點，我們利用它合成了介孔硅球負載金屬釕催化劑和介孔硅球負載金屬銥催化劑，并測試了它們的活性。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴介孔硅球負載金屬釕催化劑的合成及不對稱催化研究。我們以無機硅源正硅酸乙酯和有機硅源共聚，以CTAC為模板劑，得到Ts-DPEN功能化的介孔硅球。再與金屬釕配位，制得了負載型催化劑1。用合成的催