溢油事故對海洋環(huán)境多環(huán)芳烴污染影響的研究.pdf

1、海上溢油事故引發(fā)的環(huán)境污染問題，已成為目前倍受關(guān)注的全球性環(huán)境問題。多環(huán)芳烴是原油中代表性污染物，由于具有毒性、半揮發(fā)性及生物富集性，嚴重危害環(huán)境及人體健康，因此開展溢油事故對海洋環(huán)境多環(huán)芳烴污染影響的研究具有重要意義。本研究以大連灣“7.16”溢油事故為案例，于2010年1月和9月分別采集大連周邊近海海域和溢油相關(guān)海域溢油前后水體和沉積物樣品，利用GC-MS測定46種PAHs含量，以求探明突發(fā)性溢油事故對近海海域環(huán)境中PAHs污染水平

2、及分布特征的影響。通過構(gòu)建不同排放途徑污染源指紋圖譜，鑒別污染物來源，確定不同排放源的貢獻量，進而對環(huán)境中PAHs污染來源進行解析?；趧討B(tài)多介質(zhì)逸度模型理論，整合模擬過程所需參數(shù)，模擬了代表性PAHs在多介質(zhì)環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化及歸趨行為，定量表征污染物的時空變化規(guī)律。本研究有利于掌握溢油事故對海洋環(huán)境中多環(huán)芳烴污染特征及環(huán)境行為的影響，為生態(tài)環(huán)境修復與治理提供理論理論基礎(chǔ)和科學依據(jù)。
　　論文第一部分構(gòu)建了水體不同污染源指紋圖譜。結(jié)

3、果表明，原油、氣相大氣、顆粒相大氣、地表徑流、城市污水及沉積物這六類水體中多環(huán)芳烴不同污染源指紋圖譜間存在顯著差異。原油以烷基PAHs為主，其中甲基菲含量最高;大氣氣相中PAHs含量顯著高于顆粒相，氣相以低環(huán)組分為主，顆粒相以高環(huán)組分為主;地表徑流中萘和菲及其烷基取代物為主要組分;城市污水以萘、1-甲基萘和2-甲基萘含量居高;沉積物樣品中則主要由高環(huán)PAHs組分構(gòu)成。
　　本論文第二部分開展溢油對石油泄漏相關(guān)海域環(huán)境多環(huán)芳烴污染影

4、響的研究。結(jié)果表明，溢油事故發(fā)生50天后，石油泄漏相關(guān)海域水體中46種∑46PAHs濃度范圍260-1620 ng/L，平均值為654±430 ng/L。沉積物中46種∑46PAHs濃度范圍91-2030 ng/g dw，平均值為550±342 ng/g dw。水體和沉積物樣品中母體∑21PPAHs含量與烷基∑25APAHs含量均顯現(xiàn)出顯著的正相關(guān)（P＜0.05），表明水體和沉積物中母體和烷基PAHs可能具有相同或相似的來源、降解及傳輸

5、途徑。空間分布特征，水體PAHs濃度空間分布與溢油事故發(fā)生地點間距離呈顯著相關(guān)性（P＜0.05）;沉積物PAHs濃度分布與工業(yè)區(qū)距離呈現(xiàn)顯著相關(guān)性（P＜0.05），表明水體PAHs在一定程度上受到溢油事故影響，而沉積物PAHs則主要來源于工業(yè)活動的積累。組分特征，水體PAHs多以低環(huán)PAHs組分為主，而沉積物則以高環(huán)PAHs組分為主。源解析顯示，水體PAHs主要來源于泄漏原油，其次為地表徑流，部分來自于城市污水排放、沉積物二次釋放和大氣

6、干濕沉降。沉積物PAHs主要來源于燃油及生物質(zhì)和化石燃料燃燒形成的燃燒源，其次為石油源和柴油源。
　　本論文第三部分開展溢油對大連周邊沿海環(huán)境多環(huán)芳烴污染影響的研究。結(jié)果表明，大連周邊沿海水體中46種∑46PAHs溢油前濃度為136-621 ng/L，平均值為357 ng/L;溢油后濃度為65.0-1230 ng/L，平均值為297 ng/L。沉積物中46種∑46PAHs溢油前濃度為63.55-635.77 ng/g dw，平均值

7、為213.75 ng/g dw;溢油后濃度為71.08-1086.59 ng/g dw，平均值為195.70 ng/g dw。時間分布特征，除溢油點附近相關(guān)海域，其它大連周邊沿海海域環(huán)境中PAHs濃度總體上表現(xiàn)出冬季顯著高于夏季?？臻g分布特征，渤海區(qū)域顯著高于黃海區(qū)域的趨勢。區(qū)域分布特征，工業(yè)區(qū)顯著高于城市地區(qū)（P＜0.05），極顯著高于農(nóng)村地區(qū)（P＜0.01）。源解析表明，水體中PAHs污染來源，溢油前主要為大氣干濕沉降，溢油后主要源

8、于石油泄漏造成的原油污染。沉積物中PAHs污染來源，溢油前主要為燃燒源和交通源;溢油后，除燃燒源和交通源外，部分來自于石油泄漏所造成的石油源。污染物在水相與沉積相間傳遞方向預測結(jié)果表明，溢油之前污染物表現(xiàn)出由沉積相向水相釋放的趨勢;溢油之后污染物則表現(xiàn)出由水相向沉積相中沉積的趨勢。生態(tài)風險評價顯示，水體中PAHs具有較高的生態(tài)風險，沉積物則處于較低生態(tài)風險水平。
　　本論文第四部分應用Ⅳ級多介質(zhì)逸度模型模擬代表性溢油特征污染在大連

9、灣地區(qū)多介質(zhì)環(huán)境中的遷移及歸趨行為。結(jié)果表明，溢油事故發(fā)生后，大量進入水體的PAHs主要通過相內(nèi)平流，其次通過沉降和吸附等相間傳質(zhì)作用輸出系統(tǒng)。大氣中PAHs消失途徑主要為相內(nèi)反應，其次通過大氣向水相的沉降及向土壤相的遷移和相內(nèi)平流。沉積物與土壤是多介質(zhì)環(huán)境中PAHs的主要匯，占總殘留量的50％以上。用實測數(shù)據(jù)對模型模擬結(jié)果進行驗證，預測值與實測結(jié)果相差基本在一個數(shù)量級之間，模型驗證吻合度較高。Ⅳ級逸度模型能夠有效預測突發(fā)事故發(fā)生后一段