東、黃海氣溶膠和雨水中氨基化合物的研究.pdf

1、有機(jī)氮是大氣氣溶膠和雨水中的重要氮組分，其對海洋的輸入不僅可以促進(jìn)海洋初級生產(chǎn)力的增長，還可能影響海洋生態(tài)系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)和功能。大氣中有機(jī)氮的種類繁多，氨基酸和尿素可能是氣溶膠和雨水中有機(jī)氮的重要成分。由于氨基酸和尿素是生物生長直接的氮源，能夠?qū)Ｑ笊鷳B(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生直接的作用，因此研究大氣中氨基酸和尿素的濃度、來源和分布特征等對于了解大氣有機(jī)氮對海洋生態(tài)系統(tǒng)的影響具有重要意義。 本論文選擇中國近海為目標(biāo)研究區(qū)域，通過2006年10～1

2、1月黃海、2006年11～12月東海、2007年2～3月東海和2007年3～4月黃海四個(gè)航次：采集了46個(gè)TSP樣品，9套Anderson分級樣品和18個(gè)雨水樣品，分析了其中游離氨基化合物(DFAC)、結(jié)合氨基化合物(DCAC)和尿素氮的含量，給出了黃、東海大氣氣溶膠和雨水中各種氨基化合物的濃度分布特征、粒徑譜分布特征以及氨基化合物的組成特征。 黃海秋季氣溶膠中DFAC的平均濃度為857.6pmolN.m-3,略高于春季非沙塵

3、樣品(730.3pmolN.m-3)。春季沙塵樣品中DFAC的濃度明顯高于非沙塵樣品，為1078.7pmolN.m-3。東海冬季氣溶膠中總DFAC濃度為797.1pmolN.m-3，與春季氣溶膠中DFAC的濃度差別不明顯。中國近海氣溶膠中的氨基化合物主要以結(jié)合態(tài)的形式存在，在總氨基化合物中的比例為70％～90％。黃海春季沙塵樣品中DCAC濃度為7360.5pmolN.m-3，約為非沙塵樣品的3倍。東海冬季氣溶膠中DCAC的濃度為3180

4、.9pmol.m-3，與春季樣品相似。 黃海秋季雨水中DFAC和DCAC的平均濃度分別為5.3μmolN.L-1和27.0μmolN.L-1，春季雨水中DFAC和DCAC濃度含量均高于秋季，平均濃度分別為6.2μmolN.L-1和44.9μmolN.L-1。東海冬季雨水中總DFAC和DCAC的平均濃度分別為5.7μmolN.L-1和44.8μmolN.L-1，春季雨水中DFAC和DCAC的濃度均低于冬季，分別為4.8μmolN

5、.L-1和24.5μmolN.L-1。中國近海雨水中的氨基化合物也主要以結(jié)合態(tài)的形式存在，在總氨基化合物中的比例為85％左右。 黃海秋季氣溶膠和雨水中尿素的平均濃度分別為12.7nmolN.m-3和16.4μmol.L-1，春季非沙塵氣溶膠中尿素的平均濃度為8.1nmolN·m-3，雨水中為56.2μmol.L-1，春季沙塵樣品中尿素的濃度明顯高于非沙塵樣品，為19.9nmolN.m-3。東海冬、春季節(jié)，氣溶膠中尿素的平均濃度

6、分別為7.9nmolN.m-3和9.8nmolN·m-3，雨水中的平均濃度分別為11.41μmolN·L-1和21.41μnolN·L-1。東、黃海雨水對尿素的平均清除效率為2700～2900kg·L-1，高于大氣中一般礦物質(zhì)和其他粒子的濕清除效率，易于被雨水清除。 中國近海氣溶膠中，游離氨基化合物以Ser、Thr＋Gly、Ala和MA為主，其對DFAC的貢獻(xiàn)為55％左右。氣溶膠中結(jié)合氨基化合物以Ser和Thr＋Glv為主，大

7、約可占總DCAC的30％～40％。海洋雨水中，游離氨基化合物以Ser、Thr＋Gly和Ala為主，對DFAC的貢獻(xiàn)為50％左右。春季雨水中，結(jié)合氨基化合物以Asp、Glu和Ser為主，冬、秋季節(jié)則以Asp、Glu、Ser、Arg和Gly＋Thr占主導(dǎo)地位，對總DCAC的貢獻(xiàn)超過70％。 除春季黃海沙塵氣溶膠中DFAC和DCAC的粒徑分布呈單峰分布外，東、黃海氣溶膠中DFAC和DCAC的粒徑分布均呈雙峰分布。氣溶膠中DFAC的峰

8、值主要出現(xiàn)在0.43μm～0.65μm細(xì)粒子和>7.0μm的粗粒子上。DCAC的峰值主要出現(xiàn)在1.1μm～3.3μm和7.0μm～11μm的粒子上。沙塵天氣下，氣溶膠中DFAC和DCAC的峰值分別出現(xiàn)在4.7μm～7.0μm和2.1μm～3.3μm的粗粒子上。 中國近海氣溶膠中尿素氮在各粒徑段所占的比例相差不大，但尿素氮的粒徑譜分布在不同季節(jié)呈現(xiàn)不同的變化特征。東海冬、春季尿素氮在＜2.1μm的細(xì)粒子上的貢獻(xiàn)分別為30％和40

9、％。在2.1μm～7.0μm粗粒子上尿素氮的貢獻(xiàn)為冬季高于春季，分別為42％和35％左右。黃海秋季尿素氮在＜2.1μm細(xì)粒子和>2.1μm粗粒子上的貢獻(xiàn)相差不大，均為50％左右。春季非沙塵氣溶膠中尿素氮的比例主要集中在<2.1μm的細(xì)粒子上，其所占的比例為67.8％，而沙塵氣溶膠中的尿素氮則在7.0μm～11μm粗粒子上的貢獻(xiàn)明顯高于非沙塵氣溶膠。 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果表明：黃、東海氣溶膠中DFAC、DCAC和尿素的分布在不同季節(jié)