青島大氣氮化學(xué)污染及其主要影響因子的模擬研究.pdf

1、隨著青島市的發(fā)展與能源結(jié)構(gòu)的逐漸調(diào)整，機(jī)動車尾氣引起的大氣氮氧化物污染與光化學(xué)污染等環(huán)境問題日漸顯著。青島地處亞洲沙塵向太平洋輸送的入海通道，位于黃海之濱，沙塵和海鹽作為兩種特殊的氣溶膠，對青島大氣氮污染起到了重要的影響作用。 本文通過分析青島市大氣污染物濃度監(jiān)測資料以及氣象資料，研究討論了青島市大氣污染特征、氮氧化物污染與氣象因素之間的關(guān)系；然后在實際觀測資料的基礎(chǔ)上，使用大氣化學(xué)動力學(xué)模式MECCA，進(jìn)一步重點(diǎn)模擬分析了城市

2、大氣氮氧化物化學(xué)轉(zhuǎn)化過程，研究了沙塵天氣與海鹽氣溶膠對污染城市大氣氮化學(xué)過程的影響。最后進(jìn)行了城市氮氧化物減排模擬試驗，以探討尾氣污染的控制效果。得到主要研究結(jié)論如下： ①青島大氣NOx與CO濃度冬季高、夏季低，臭氧變化與之相反。NOx濃度日變化特征為日間高夜間低，在早晨與傍晚出現(xiàn)兩次峰值；O3濃度高峰值出現(xiàn)在午后。青島與北京市夏季NO2/SO2比值都大于1，說明夏季NOx污染相比SO2污染問題更為嚴(yán)重。青島晴天O3濃度日間高夜

3、間低，但陰、雨天O3濃度日夜變化幅度較小。經(jīng)滯后相關(guān)分析得出NOx對O3濃度變化的累積效應(yīng)作用時間為5-6小時；大氣NOx濃度與溫度、相對濕度、平均風(fēng)速反相關(guān)而與氣壓正相關(guān)。 ②使用大氣化學(xué)模式MECCA模擬研究沙塵天氣對污染海岸大氣中無機(jī)氮化物化學(xué)轉(zhuǎn)化，分析沙塵引起的顆粒物表面含氮化合物的非均相化學(xué)反應(yīng)過程的變化、通過影響太陽輻射強(qiáng)度間接影響氣相光化學(xué)反應(yīng)、以及沙塵天氣伴隨的較大風(fēng)速引起強(qiáng)烈的擴(kuò)散作用對氣相及氣溶膠中無機(jī)氮化物

4、分配起到的影響作用。NOx主要產(chǎn)物HNO3濃度日間受NOx濃度的影響，而夜間受到N2O5濃度變化的影響，粗粒子中NO3-、NH4+及細(xì)粒子中NH4+平均濃度為29.6μg/m3、3.82μg/m3、12.0μg/m3。沙塵暴過程增強(qiáng)非均相反應(yīng)，直接導(dǎo)致NOx、HNO3與N2O5濃度明顯降低(分別減少31.6％、46.0％和54.6％。)；相反顆粒態(tài)中NO3-、NH4+濃度顯著增加(分別增加了4.15倍和2.35倍)。沙塵暴過程引起的輻射

5、衰減使NOx濃度升高而O3濃度下降，但對NH3及氣溶膠中含氮化合物影響很小。兩者綜合比較，在模擬初期(0-4hour)，光化學(xué)在NOx轉(zhuǎn)化中起主導(dǎo)作用，中后期(>24hour)非均相NOx化學(xué)轉(zhuǎn)化加強(qiáng)，最終起主導(dǎo)作用。擴(kuò)散損耗使NOx、O3濃度明顯降低，對NH3影響較小，但對于氣溶膠中含氮物質(zhì)來說，非均相化學(xué)反應(yīng)的作用仍占主導(dǎo)地位，粗粒子NO3-與細(xì)粒子NH4+濃度有明顯升高。 ③青島與北京大氣NO2濃度變化趨勢在日間相似而夜間

6、相反：青島NO2濃度在夜間出現(xiàn)低值區(qū)；但北京夜間大氣NO2濃度逐漸升高，顯著高于日間?；瘜W(xué)模擬試驗證明：海鹽氣溶膠與大氣氮氧化物的日夜不同機(jī)制會使青島市大氣的N02濃度在夜間有顯著的降低。同時，北京市較特殊的三面環(huán)山的地理位置引起的夏季夜間大氣逆溫，與而青島海陸風(fēng)交替的作用等氣象因素也起到一定的影響作用。 ④通過機(jī)動車尾氣減排來減輕城市大氣氮氧化物污染是比較有效的。理論上，當(dāng)NO排放濃度減低致80％～50％時，即會使大氣氮氧化物