NiCeY改性沸石的制備及對燃料油中二苯并噻吩的吸附研究.pdf

1、燃料油中的含硫化合物燃燒后會(huì)污染大氣，而且還會(huì)使汽車尾氣凈化器中催化劑中毒，造成嚴(yán)重的空氣污染。隨著燃料油的需求和使用日益增長，人們對其含硫量的要求也越來越高。目前，世界各國對燃料油中含硫量都有嚴(yán)格的規(guī)定，汽油和柴油等燃料油低硫化和清潔化是大勢所趨。
　　傳統(tǒng)的加氫脫硫（HDS）由于難以脫除稠環(huán)噻吩類（如二苯并噻吩）硫化物而無法達(dá)到深度脫硫的要求。目前，選擇性吸附脫硫是備受人們關(guān)注的一種新興深度脫硫技術(shù)，其難點(diǎn)是吸附容量高和硫化物

2、選擇吸附性能高的吸附劑的制備。沸石因其規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)、巨大的比表面積、高的離子交換及吸附性能、熱及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性等諸多優(yōu)點(diǎn)而成為應(yīng)用最為廣泛的吸附劑載體材料。本文以 NaY沸石為載體并輔以 Ni和 Ce活性成分的體系為研究對象，以燃料油中難脫除的二苯并噻吩（DBT）作為目標(biāo)污染物，擬篩選出脫硫率及吸附容量高的燃料油深度脫硫吸附材料。
　　首先，研究了 NiY改性沸石的制備方法及條件和金屬離子改性等對吸附燃料油中二苯并噻吩的影響。通過低

3、溫液氮吸脫附等溫線(BET)、X射線粉末衍射(XRD)、紅外光譜分析、ICP分析、熱重分析(TGA)等多種表征手段探討各種因素對吸附材料的化學(xué)物理特性的影響。結(jié)果表明：以硝酸鎳溶液為改性試劑、離子交換溫度為95℃、交換液濃度為0.1 mol/L、焙燒活化溫度為450℃時(shí)改性得到的NiY沸石吸附脫硫性能最好。
　　在不同條件下對 NiY進(jìn)行了靜態(tài)吸附脫硫測試，考察了不同時(shí)間和劑油比對吸附脫硫性能的影響。結(jié)果表明，吸附時(shí)間為3 h，劑

4、油比為0.02 g/mL的條件下，NiY對 DBT溶液的脫硫效果最好，且 NiY的脫硫效果要好于NaY。測定了 DBT在 NiY上的吸附動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)和室溫下的吸附平衡數(shù)據(jù)，分別采用 Langmuir模型和 Freundlich模型進(jìn)行了擬合，其中 Freundlich模型與平衡數(shù)據(jù)吻合的很好，說明 Freundlich模型能夠描述本體系的特征，從微觀上探討了其吸附機(jī)理，表明是分子尺寸和化學(xué)鍵的共同作用。
　　為了進(jìn)一步提高燃料油高效

5、脫硫吸附劑的性能，研究了Ce、Ni雙金屬離子負(fù)載的CeNiY沸石對DBT的選擇吸附性能、Ce做為Ni的共存離子的促進(jìn)作用、模擬燃油中共存甲苯的影響及吸附時(shí)間和劑油比對吸附性能的影響。分別用Langmuir和Freundlich等溫方程模擬吸附數(shù)據(jù)，理論計(jì)算表明：25℃時(shí)最大吸附量是22.2 mg/g，Langmuir常數(shù)b=5.82 mL/mg，F(xiàn)reundlich常數(shù)K=1.042 L/mg及1/n=0.4。靜態(tài)水浴方法比較了NiCe