羥基鐵蒙脫石界面在Photo-Fenton反應(yīng)中的機(jī)理研究.pdf

1、隨著有機(jī)染料工業(yè)的快速發(fā)展,大量的工業(yè)染料廢水進(jìn)入水體導(dǎo)致水體中的有機(jī)污染日益嚴(yán)重。以豐富、廉價(jià)的蒙脫石為載體制備新型的非均相Photo-Fenton催化劑對緩解目前的染料廢水污染問題及研究水環(huán)境的自我修復(fù)技術(shù)都有一定價(jià)值。研究自然界普遍存在的氧化鐵礦物及蒙脫石礦物表面功能基團(tuán)在不同酸堿條件下的表面化合態(tài),分析不同催化劑表面化合態(tài)對吸附及催化性能的影響,探討羥基鐵在蒙脫石上的負(fù)載方式及固定化后在Fenton反應(yīng)中的催化作用效果,為催化過

2、程中的鐵基催化劑的界面作用的研究提供參考。
　　 本文以羥基鐵作為原料,鈉基蒙脫石為載體,制備出羥基鐵蒙脫石粉體,以羅丹明-B水溶液為目標(biāo)物,研究了針鐵礦、鈉基蒙脫石及羥基鐵蒙脫石對水中有機(jī)染料的界面吸附及催化降解的效果;同時(shí)運(yùn)用表面絡(luò)合理論,研究水溶液中不同質(zhì)子濃度條件下上述礦物催化材料表面功能基化合態(tài)分布狀況,結(jié)合相應(yīng)條件下催化材料的吸附及催化能力,分析兩者之間的相互關(guān)系,探討羥基鐵蒙脫石在吸附及降解過程中礦物的界面作用機(jī)制

3、。論文主要的結(jié)論如下:
　　 (1)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明采用雙位模式對羥基鐵蒙脫石表面酸堿滴定數(shù)據(jù)的擬合明顯優(yōu)于單位模式。單位模式能夠較適用于針鐵礦類單一基團(tuán)的表面酸堿滴定,對蒙脫石類的酸堿滴定的擬合程度較差,雙位模式考慮了SiOH及AIOH活性的不同,解決了蒙脫石上多種基團(tuán)對質(zhì)子的接受能力不等的問題,較適用于蒙脫石的酸堿滴定的擬合;蒙脫石較高的陽離子交換容量也會對酸堿滴定實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生偏移。
　　 (2)分析上述材料由于pH導(dǎo)致的表

4、面功能基化合態(tài)變化,對羅丹明-B在上述材料上的吸附機(jī)理進(jìn)行了探討。在試驗(yàn)范圍內(nèi)(pH=3～7),羅丹明-B主要以離子形態(tài)存在,既可以與礦物表面的質(zhì)子態(tài)＞FeOH+2發(fā)生靜電吸附反應(yīng),又可以通過氫鍵作用,同針鐵礦表面的中性態(tài)＞FeOH發(fā)生表面絡(luò)合吸附反應(yīng),其中靜電吸附反應(yīng)占主要地位。
　　 (3)羅丹明-B在針鐵礦上的靜態(tài)吸附及光催化降解的實(shí)驗(yàn)表明:在除pH外其他因素都適宜的條件下,在pH=3～7范圍內(nèi),針鐵礦對羅丹明-B的吸附能

5、力隨pH的升高而減小;其光催化降解能力也隨pH的升高而減小,原因在于針鐵礦表面＞FeOH+2即有利于與對離子態(tài)羅丹明-B(R±)的靜電吸附,同時(shí)有利于防止在催化降解過程中雙氧水歧化生成超氧基從而降低羥基自由基的產(chǎn)量。
　　 (4)通過研究針鐵礦及羥基鐵蒙脫石在不同pH條件下的光催化降解效果,結(jié)合其在不同pH條件下的表面基團(tuán)分布情況,分析了在非均相photO-Fenton體系中的催化降解機(jī)理,本項(xiàng)目研究的催化體系中的＞FeOH+2