改性納米四氧化三鐵基催化劑催化氧化降解4-氯苯酚的研究.pdf

1、隨著社會(huì)的發(fā)展，水污染問(wèn)題日益嚴(yán)峻，已經(jīng)引起了全世界的廣泛關(guān)注。在現(xiàn)有眾多的水處理技術(shù)中，高級(jí)氧化技術(shù)因其強(qiáng)氧化性和高效降解污染物的特點(diǎn)而被廣泛應(yīng)用。其中，以H2O2和O2為綠色氧化劑的類(lèi)Fenton反應(yīng)尤為得到研究者的青睞。利用廉價(jià)的H2O2和O2作氧化劑降解有機(jī)污染物，其還原產(chǎn)物為H2O，不會(huì)引起二次污染，因此具有更大的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。但是，要使它們能高效地降解污染物，必須采取有效的手段對(duì)其進(jìn)行活化產(chǎn)生強(qiáng)氧化性的自由基，而目前更多的是

2、利用鐵基金屬催化劑對(duì)其進(jìn)行活化。本文采用相同的制備方法，不同的反應(yīng)物前驅(qū)體，制備了兩種改性的Fe3O4基納米催化劑，將其分別用于催化活化H2O2和O2氧化降解有機(jī)氯污染物4-氯苯酚。主要的研究?jī)?nèi)容如下：
　　（1）以Fe(NO3)3·9H2O為鐵源，乙二醇為溶劑和還原劑，采用溶劑熱法制備了Fe3O4磁性納米顆粒，通過(guò)XRD、Raman、TEM和BET對(duì)其進(jìn)行了物相組成、形貌和比表面積的表征。結(jié)果顯示制備的Fe3O4納米顆粒近似呈球

3、形，平均粒徑約15 nm，比表面積達(dá)到91.9 m2 g-1。研究其催化活化H2O2降解4-CP的性能，通過(guò)實(shí)驗(yàn)，對(duì)污染物初始濃度、催化劑用量、H2O2用量和溶液pH等因素進(jìn)行了條件優(yōu)化，并發(fā)現(xiàn)在優(yōu)化條件下，0.3g L-1Fe3O4，1.6 mmol L-1H2O2在溶液初始pH=5.7時(shí)，能在15 min內(nèi)完全降解去除0.4 mmol L-14-CP。通過(guò)FT-IR的表征分析，闡明了Fe3O4活化H2O2降解4-CP的機(jī)理主要是因?yàn)?/p>

4、新的溶劑熱法可導(dǎo)致Fe3O4磁性納米顆粒表面的富羥基化和配位作用。廣義地說(shuō)，所得Fe3O4磁性納米顆粒實(shí)際上是一種改性的Fe3O4納米顆粒，而所提出的制備方法則是一種將制備與改性步驟合二為一的一種新方法。
　?。?）在上述制備體系中，進(jìn)一步添加Cu(NO3)2·3H2O作為銅源，制備了Cu0/Fe3O4納米復(fù)合催化劑，采用XRD、TEM和SEM對(duì)其組成和形貌進(jìn)行了表征。Cu0/Fe3O4的粒徑為50～70nm。研究了其催化活化水中

5、溶解氧降解4-CP的性能，在空氣氣氛條件下，1.0g L-1 Cu0/Fe3O4在60min內(nèi)可使4-CP的去除率達(dá)到99.5％。通過(guò)探究不同Cu/Fe摩爾比的樣品對(duì)4-CP降解效果的影響，確定了制備時(shí)nCu/n(Cu+Fe)的最佳摩爾比為0.25。通過(guò)與單一成分Cu0和Fe3O4的降解效果比較，證實(shí)了復(fù)合物活化O2時(shí)兩種成分間存在著協(xié)同作用。還將其用于對(duì)其它有機(jī)污染物的降解，確定了Cu0/Fe3O4的普遍適用性。
　?。?）利用