納米二氧化鈦基光催化劑的改性和光催化性能研究.pdf

1、光催化利用太陽能制氫和消除污染物是近年來的研究熱點。在光催化反應中，光生電子的分離效率和入射光的利用率是決定光催化劑活性的關鍵因素，也是太陽能能否被高效轉化利用的關鍵。本論文選取TiO2基光催化劑作為研究對象，對其進行氫化改性研究，并應用于模擬太陽光下的光解水制氫；此外，還設計和制備了一系列TiO2負載的吸收頻率可調的表面等離子體共振（SPR）光催化劑（AgxAu1-x-TiO2），應用于有機染料羅丹明B（RhB）在可見光下的催化降解。

2、
　　對TiO2光催化劑（如P25）的氫化處理是提高其光催化性能的有效方法。論文首先以P25為原料，采用傳統(tǒng)的浸漬-還原法制備Pt-P25催化劑前驅體，再在不同溫度下對其進行氫化處理，運用氫的程序升溫還原（H2-TPR）技術優(yōu)化出了催化劑的最佳氫化處理溫度為400oC；首次將傳統(tǒng)催化中的氫溢流效應引入到催化劑的氫化處理中，結果表明，貴金屬Pt上的氫溢流效應對P25的氫化有顯著的增強作用，使Pt-P25-400催化劑同時具有良好的模

3、擬太陽光分解水制氣活性和催化穩(wěn)定性，其產氫量為純P25的38倍（7.7 mmol·h·g-1）。TEM等表征結果顯示，氫溢流輔助氫化處理可以在 TiO2納米顆粒表面產生氧空位，并形成一層無序層，明顯提高了光生載流子的分離效率。結合催化劑的性能和表征結果，提出了氫溢流輔助氫化的反應機理。
　　高結晶度的一維TiO2納米帶具有光生載流子傳輸速度快的優(yōu)點，而氫溢流輔助氫化處理對高結晶度的TiO2的光催化活性具有明顯的增強作用。根據(jù)H2-

4、TPR結果篩選出700 oC為最佳氫氣處理溫度，氫化的Pt-Belt-700樣品的產氫量達到16.6 mmol·h·g-1，是純TiO2納米帶的10倍。HRTEM，XPS，in situ Raman，EPR和正電子湮滅譜等結果表明，氫溢流輔助氫化使催化劑表面物理化學狀態(tài)發(fā)生了明顯的改變，增加了 TiO2納米帶表面缺陷濃度，減少了其體相缺陷濃度，有利于光生載流子的分離，從而提高了其在模擬太陽光下的分解水制氫活性。
　　對氫溢流輔助氫

5、化半導體光催化劑這一合成策略的普遍適用性從兩方面進行了研究：一方面，采用不同的貴金屬，如Pd、Rh和Ru等，考察氫溢流輔助氫化TiO2的效果；另一方面，仍采用貴金屬Pt，但更換不同的半導體材料，如ZnO和WO3，考察氫溢流輔助氫化的效果。結果表明，氫化處理的含有不同種類貴金屬或不同種類半導體的光催化劑在模擬太陽光下的分解水制氫活性都有明顯提高，證明了氫溢流輔助氫化半導體這一策略具有普適性。
　　將光沉積還原法與離子交換反應相結合，

6、設計并合成了一系列負載Ag-Au合金的光催化劑AgxAu1-x-TiO2，應用于RhB的可見光降解。EDS Line-Scanning結果顯示，納米顆粒同時含有Ag和Au兩種元素，證明了合金的形成；UV-vis DRS結果表明，所得催化劑具有可調變的SPR頻率?；钚詼y試結果表明，負載Ag-Au合金納米顆粒的光催化劑比單一組分的光催化劑的可見光降解RhB的活性更高；通過機械混合不同組分的光催化劑可以進一步拓寬催化劑對入射光的吸收范圍，從而