活性碳纖維負載納米零價鐵去除地下水中六價鉻的研究.pdf

1、地下水是寶貴的自然資源和人類生存不可或缺的組成部分。隨著人口增長和經濟發(fā)展，地下水重金屬污染問題愈發(fā)嚴重，其中，鉻(Cr)由于具有極高毒性和極強的致畸、致癌、致突變性，Cr污染問題受到人們的廣泛關注。Cr主要以(Cr(Ⅵ))和(Cr(Ⅲ))形式存在于地下水中。Cr(Ⅵ)的毒性大，易于溶解與遷移;而Cr(Ⅲ)毒性較低、不易遷移且化學性質較為穩(wěn)定。將Cr(Ⅵ)轉化為Cr(Ⅲ)可減小毒性并形成難溶物，從而有效控制污染。近年來，納米零價鐵(nZ

2、VI)因其還原性強、比表面積大、價格低廉、環(huán)境安全等優(yōu)點成為最有潛力的環(huán)境修復材料之一。但是nZVI易于團聚、鈍化，使比表面積變小、反應活性減弱。用多孔材料作載體可提高nZVI顆粒的分散性，減少團聚現(xiàn)象。
　　本研究以價廉易得、微孔結構發(fā)達、比表面積大的活性碳纖維(ACF)為載體制備nZVI復合材料——活性碳纖維負載納米零價鐵（nZVI-ACF復合材料），用以去除地下水中的Cr(Ⅵ)。主要圍繞nZVI-ACF復合材料的制備及表征、

3、復合材料去除地下水中Cr(Ⅵ)的影響因素、作用機制等方面進行研究。具體研究結果如下:
　　1.通過液相還原法制備nZVI和nZVI-ACF復合材料，探究鐵鹽種類、Fe3+濃度、BH4-濃度、溶劑中無水乙醇與去離子水的體積比等因素對nZVI反應活性的影響，并采用場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)、能量色散X射線探測器(EDX)、X射線衍射儀(XRD)、比表面積及粒徑分析儀等設備分析nZVI和nZVI-ACF復合材料的形貌及結構。結果

4、表明:三價鐵鹽(FeCl3·6H2O)制備的nZVI反應活性較高;在Fe3+濃度為0.045 molL-1、BH4-濃度為0.5 mol L-1、溶劑中無水乙醇與去離子水的體積比為3∶7的制備條件下，nZVI具有最高的反應活性;nZVI呈鏈狀結構，以ACF為載體所得的復合材料可提高nZVI的分散性;nZVI呈非晶狀態(tài)且ACF不影響nZVI的結構。nZVI和nZVI-ACF復合材料的比表面積分別為12.96、688.54 m2 g-1。<

5、br>　　2.考察復合材料中nZVI與ACF的質量比、nZVI-ACF用量、Cr(Ⅵ)濃度、pH、共存離子等因素對Cr(Ⅵ)去除效率的影響。結果表明，在Cr(Ⅵ)濃度為8.99 mg L-1的體系中，當復合材料中nZVI與ACF的質量比為1.73、復合材料用量為0.40 g、反應液pH為3.0時，反應3 min，Cr(Ⅵ)的去除率為93.84％。增加材料中nZVI與ACF的質量比或材料用量可促進Cr(Ⅵ)的去除;升高Cr(Ⅵ)濃度或pH

6、對Cr(Ⅵ)去除有抑制作用;HCO3-和NO3-對Cr(Ⅵ)去除有明顯的抑制作用且隨濃度的增加而增強;Ca2+、Mg2+和Cl-對Cr(Ⅵ)去除有輕微抑制作用。
　　3.采用XRD、X射線光電子能譜儀(XPS)等設備分析與Cr(Ⅵ)反應前后nZVI-ACF復合材料的結構及表面元素的形態(tài)，進而探究nZVI-ACF復合材料與Cr(Ⅵ)的作用機理。結果表明，nZVI和Fe(Ⅱ)將Cr(Ⅵ)還原為Cr(Ⅲ)，生成γ-Fe2O3或FeCr2