活性碳纖維負(fù)載喹啉鐵催化降解染料的研究.pdf

1、芬頓技術(shù)由于操作簡單、效率高、氧化劑綠色環(huán)保而被廣泛應(yīng)用于廢水處理。然而傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)的pH適用范圍窄(2-3.5)，反應(yīng)體系中存在大量鐵離子難以分離，使其在實(shí)際應(yīng)用中受到了限制。因此，針對(duì)傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)的缺陷，開發(fā) pH適用范圍廣的類芬頓催化劑一直是環(huán)境催化領(lǐng)域極具挑戰(zhàn)性的課題。我們采用8-羥基喹啉與鐵形成穩(wěn)定的配位化合物喹啉鐵(QuFe)，以具有比表面積大、易加工成型、便于物理化學(xué)改性等結(jié)構(gòu)特性的活性碳纖維(ACFs)為載體，采用浸漬負(fù)

2、載法將QuFe負(fù)載到 ACFs上制得一種新型類芬頓催化纖維(QuFe@ACFs)。本論文中QuFe@ACFs制備方法簡單，并且在一定程度上巧妙解決了制約傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)發(fā)展的技術(shù)瓶頸，拓寬了芬頓反應(yīng)的應(yīng)用范圍，對(duì)解決日益嚴(yán)重的水污染問題具有重要的指導(dǎo)意義。論文主要內(nèi)容如下：
　　1.在中性條件下，以H2O2為氧化劑，研究了QuFe@ACFs降解染料活性艷紅M-3BE(RR M-3BE)的催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示QuFe@ACFs可以有效

3、活化H2O2將RR M-3BE催化降解，同時(shí)在pH為3、7、9的條件下重復(fù)循環(huán)使用4次后，其催化活性基本保持不變，表明QuFe@ACFs具有較好的重復(fù)使用性能。此外，QuFe@ACFs還能催化氧化其它不同結(jié)構(gòu)的單組分染料，如活性藍(lán)M-BRE、活性艷紅X-3B、堿性艷綠、堿性品綠、酸性橙II、酸性紅5B等。相比ACFs負(fù)載鐵離子(Fe@ACFs)和小分子催化劑(QuFe)，QuFe@ACFs的pH-tolerant性能及重復(fù)使用性能更加優(yōu)

4、異，表明單獨(dú)依靠配體去絡(luò)合鐵離子(即QuFe)或載體去負(fù)載鐵離子(即Fe@ACFs)均不能有效解決芬頓催化劑的pH-tolerant性能，只有當(dāng)配體和載體協(xié)同作用(即QuFe@ACFs)才能制備出pH-tolerant性能優(yōu)異的類芬頓催化劑。
　　2.論文通過考察QuFe@ACFs在酸性(pH3)、中性(pH7)和堿性(pH9)條件下的重復(fù)使用性能和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性來研究其 pH-tolerant性能。采用電子順磁共振波譜儀(EPR)測(cè)

5、試催化纖維重復(fù)使用過程中 QuFe@ACFs/H2O2體系產(chǎn)生羥基自由基的變化規(guī)律來定性研究其催化穩(wěn)定性。同時(shí)結(jié)合羥基自由基捕獲劑鄰苯二胺，進(jìn)一步定量研究催化反應(yīng)過程中羥基自由基的變化情況。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示每次催化循環(huán)過程中產(chǎn)生的羥基自由基的特征峰強(qiáng)度基本保持不變，并且產(chǎn)生的羥基自由基數(shù)量較高且穩(wěn)定。我們還采用紫外可見光譜圖來考察QuFe@ACFs重復(fù)使用前后的變化，結(jié)果顯示QuFe@ACFs經(jīng)重復(fù)使用4次以后，其紫外光譜基本保持不變，這表

6、明QuFe@ACFs在催化降解染料過程中結(jié)構(gòu)比較穩(wěn)定，由此說明QuFe基本沒有發(fā)生自分解。
　　3.選擇活性染料(活性艷紅M-3BE)作為基礎(chǔ)染料，將其分別與堿性染料(堿性艷綠)、酸性染料(酸性紅5B)、直接染料(直接混紡黃D-3RNL)、活性染料(活性黃M-3RE)等染料進(jìn)行兩兩混合，配制成模擬印染廢水，以 H2O2為氧化劑，研究 QuFe@ACFs對(duì)其催化去除效果，結(jié)果顯示QuFe@ACFs/H2O2體系對(duì)雙組份染料混合廢水均

7、能有效處理。同時(shí)，我們還選擇印染工業(yè)中較為典型的三種活性染料(活性艷紅M-3BE、活性藍(lán)M-BRE、活性黃M-3RE)為代表，配制成三組份活性混合染料，研究QuFe@ACFs/H2O2催化體系對(duì)活性混合染料的去除效果，結(jié)果表明QuFe@ACFs/H2O2體系能有效催化降解三組份染料混合廢水。此外，以三組份活性混合染料為代表，我們考察了RR M-3BE的降解產(chǎn)物(如丁二酸、草酸)，印染助劑(如NaCl、尿素)等因素對(duì)催化混合染料的影響，結(jié)