甲醇制丙烯改性ZSM-5催化劑的研究.pdf

1、為了ZSM-5分子篩的表面酸性以及相應(yīng)的孔性質(zhì)，本文采用單組份、雙組分金屬氧化物修飾和液相硅沉積對ZSM-5進(jìn)行了改性制備。通過甲醇制烯烴(MTP)催化反應(yīng)活性測試、結(jié)構(gòu)分析等對改性ZSM-5催化劑進(jìn)行了表征。達(dá)到了控制MTP產(chǎn)物分布以及提高產(chǎn)物丙烯選擇性的目的。
　　 通過浸漬、焙燒等程序制備了雙金屬氧化物改性HZSM-5分子篩催化劑。當(dāng)兩種金屬氧化物均為稀土金屬氧化物，即為CeO2和La2O3時，少量的添加可使MTP反應(yīng)產(chǎn)物

2、中丙烯選擇性有少量提高，但當(dāng)負(fù)載量大于0.2％時，丙烯選擇性則明顯下降：CeO2和La2O3改性HZSM-5分子篩催化劑可明顯降低C2、C3和C4等烷烴產(chǎn)物的選擇性，表明稀土金屬氧化物可作為催化劑的輔助修飾組分，少量添加。
　　 MgO單組分改性HZSM-5分子篩催化劑對MTP反應(yīng)產(chǎn)物分布影響明顯。當(dāng)MgO負(fù)載量為12％時，丙烯以及C2=～C4=選擇性都達(dá)最高，分別為44％和76％。通過稀土金屬氧化物對催化劑進(jìn)一步微調(diào)修飾，丙烯

3、和C2=～C4=選擇性均有增加，分別達(dá)到48％和81％。此外，反應(yīng)條件的調(diào)查結(jié)果表明適宜的反應(yīng)溫度為450℃、物料接觸時間W/F為10 g·h·mol-1。在適宜反應(yīng)條件下，隨著反應(yīng)時間的延長，La2O3/MgO/HZSM-5催化劑顯示了良好的穩(wěn)定性。
　　 BaO單組分改性HZSM-5分子篩催化劑對MTP反應(yīng)產(chǎn)物分布表現(xiàn)出不同的影響，在提高丙烯選擇性的同時，明顯降低了產(chǎn)物的乙烯選擇性。
　　 通過硅沉積改性，起到凋變H