不同主導晶面納米TiO2吸附和光催化降解氣相甲苯研究.pdf

1、眾所周知，TiO2因其化學穩(wěn)定性高、廉價、環(huán)境友好等優(yōu)點受到光催化研究者的青睞。利用TiO2光催化降解氣相有機污染物具有良好的空氣凈化應用前景。但TiO2降解芳烴類化合物的效率偏低，是制約該技術走向實際應用的主要問題。在眾多提高TiO2光催化效率的嘗試中，晶面調控的方法引起了極大的關注，基于晶面調控開展的光催化劑活性和表/界面-環(huán)境的原位表征成為研究焦點。在本論文中，我們成功制備了一系列不同晶面暴露比的含有{001}和{101}晶面的T

2、iO2，利用搭建的氣相光催化原位漫反射紅外光譜(DRIFTS)裝置研究了TiO2{001}和{101}兩種不同晶面結構與吸附、光催化降解氣相甲苯活性的關系。
　　我們發(fā)現(xiàn)高暴露{001}面的TiO2吸附甲苯的能力要優(yōu)于高暴露{101}面的TiO2。出現(xiàn)這種差異的主要原因是TiO2{001}和{101}面的表面結構不同:{001}面含有幾乎100％的不飽和五配位Ti原子，這些原子表面的吸附水更容易發(fā)生化學解離形成端面Ti-OH羥基群

3、，為甲苯提供更多的活性吸附位;而{101}面只有50％的五配位Ti原子，吸附了較多的Ti-OH2羥基群，對甲苯的吸附能力相比之下較弱。在光催化降解方面，高暴露{001}面的TiO2在1小時內降解甲苯(初始濃度為500 ppm)的效率約為高暴露{101}面的TiO2的六倍。結合理論計算的結果，我們認為高暴露{001}面的TiO2優(yōu)異的光催化降解性能主要由三方面的協(xié)同作用決定:首先，{001}面可以提供更多的活性吸附位;其次甲苯在{001}

4、面上的吸附能比在{101}面上更低;再次，{001}面上保留的自由吸附水可以在光催化降解的過程中不斷地進行化學解離并與光生空穴作用形成高活性的·OH，有助于促進氣相甲苯的降解。
　　本文利用原位DRIFTS直接觀察了不同暴露晶面的納米TiO2對氣相甲苯的吸附，揭示了不同晶面對TiO2吸附、光催化降解氣相甲苯影響的機制，這一工作表明晶面調控是提高TiO2光催化降解VOCs活性的重要手段之一，通過迸一步研究有望在空氣凈化方面更有效地發(fā)