典型膠體碳納米材料對有機污染物環(huán)境行為的影響——天然有機質(zhì)的作用.pdf

1、本論文在總結(jié)典型納米碳材料（納米碳管和富勒烯）吸附有機污染物的研究現(xiàn)狀、分析研究的局限性和存在問題的基礎(chǔ)上，從以往研究未引起重視的膠體納米碳管與芳香有機污染物的吸附行為、規(guī)律和機制出發(fā)，以完善納米碳材料吸附有機污染物的知識系統(tǒng)為目標，旨在考察天然有機質(zhì)對芳香有機污染物與膠體納米碳管吸附作用可能的影響機制，最終落腳于天然有機質(zhì)對膠體富勒烯納米顆粒在環(huán)境中的遷移能力、吸附有機污染物的機制及協(xié)助有機污染物運移能力的影響。論文選了兩個體系來研究

2、天然有機質(zhì)對膠體納米碳材料與有機污染物吸附作用機制的影響，進一步考察膠體納米碳材料對有機污染物在環(huán)境中的遷移和歸趨行為影響的過程中，天然有機質(zhì)發(fā)揮的作用:其一，研究了天然有機質(zhì)對膠體納米碳材料與有機污染物吸附作用機制的影響;其二，研究了天然有機質(zhì)對膠體納米碳材料在環(huán)境多孔介質(zhì)中的遷移性及協(xié)助有機污染物遷移能力的影響。
　　論文首先采用批試驗的方法研究了菲，萘酚和萘胺在三種膠體態(tài)納米碳管上的吸附，包括:穩(wěn)定的氧化多壁納米碳管懸浮液，

3、腐殖酸修飾的氧化多壁納米碳管膠體懸浮液以及表面活性劑十二烷基硫酸鈉修飾的氧化多壁納米碳管膠體懸浮液。三種膠體態(tài)氧化多壁納米碳管對三種化合物有很強的吸附（Koc值比在天然有機質(zhì)上的吸附要強幾個數(shù)量級），有可能是很強的非疏水作用導(dǎo)致（π-π電子供受體作用和路易斯酸堿作用）。充分混合后，一定濃度的腐殖酸和表面活性劑會顯著改變氧化多壁納米碳管的聚集特性，形成單獨分散的碳管，進而交叉成卷曲的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。不過腐殖酸和表面活性劑修飾對吸附污染物的影響是

4、雙重的。腐殖酸/表面活性劑吸附在碳管上顯著的減小了氧化多壁納米碳管的表面積;另外，卷曲的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)使得吸附質(zhì)分子能夠同時和多根碳管作用。該部分研究最重要的發(fā)現(xiàn)是腐殖酸和表面活性劑類物質(zhì)不但能促進膠體納米碳顆粒的形成，還會影響這些膠體納米碳顆粒吸附有機污染物。
　　接下來，論文選擇了另一種在環(huán)境中具有很好遷移能力的膠體納米材料一—富勒烯納米顆粒(nC60)作為研究對象，從考察不同天然有機質(zhì)修飾方式及不同制備方法形成的nC60膠體形貌及

5、理化性質(zhì)的差別出發(fā)，通過批試驗及微損耗固相微萃取技術(shù)研究了不同理化性質(zhì)的nC60膠體對疏水性有機污染物四氯苯的吸附親和力，又通過土壤柱實驗研究了不同理化性質(zhì)的nC60膠體在多孔介質(zhì)中的遷移能力以及協(xié)助疏水性有機污染物多氯聯(lián)苯運移能力的差異。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，不同天然有機質(zhì)修飾方式對不同制備方法得到的nC60膠體理化性質(zhì)和形貌的影響不盡相同，對其與有機污染物吸附作用的影響，以及nC60膠體在多孔介質(zhì)中的遷移行為、協(xié)助有機污染物遷移能力的影響都有很