27498.aucu復合催化劑用于富氫氣體中co選擇氧化的研究

1、學號：201100369017分類號：O643碩士學位論文AuCu復合催化劑用于富氫氣體中CO選擇氧化的研究AuCucompositecatalystsfpreferentialoxidationofCOinhydrogenrichgas研究生姓名：林會指導教師：祁彩霞（教授）學科門類：理科專業(yè)名稱：物理化學論文提交日期：2014年4月煙臺大學碩士學位論文煙臺大學碩士學位論文I摘要質(zhì)子交換膜燃料電池以高純氫為燃料，工業(yè)上甲醇重整得到的富

2、氫氣體中含有的CO會毒化燃料電池的電極，致使電池性能嚴重降低。選擇氧化（PROX）法是除去富氫氣體中少量CO最簡單經(jīng)濟有效的方法。選用合適的催化劑，將CO在富氫氣體中完全消除，同時盡可能減少H2的消耗，高活性和高選擇性是催化劑選擇的關鍵。負載金催化劑由于具有很好的CO低溫氧化活性，將其移植在COPROX反應中也具有強的研究價值。已有的研究表明：負載Au催化劑在COPROX反應中，尚存在選擇性低、穩(wěn)定性差的問題；而Au和Cu的有效結(jié)合可以

3、實現(xiàn)既提高活性和選擇性又改善穩(wěn)定性的協(xié)同作用?；诖?，本論文對AuCu復合催化劑進行COPROX催化性能的研究。本論文第一部分將Au作活性組分、Cu作助劑，負載在復合金屬氧化物FeLaOxAl2O3(FLA)載體上制備了AuCuFLA催化劑；運用XRD、BET、ICP、H2TPR、XPS、TEM等技術(shù)對催化劑進行結(jié)構(gòu)和組成表征，并對制備的催化劑進行COPROX反應催化性能測試。得到如下結(jié)果：（1）通過比較研究Mn、Ni、Cu、Zn等過渡

4、金屬的摻雜對催化性能的影響，表明Cu的引入對于COPROX反應具有更好的催化性能證實了Au與Cu的協(xié)同作用。（2）Cu含量對AuCuFLA催化劑的催化性能有很大的影響，在所考察的范圍內(nèi)，1.04%是Cu的較佳含量；Au1.04%CuFLA催化劑在80℃反應時，能夠?qū)崿F(xiàn)1.0vol%CO的全轉(zhuǎn)化，選擇性高于60%。（3）與母體AuFLA催化劑相比，AuCuFLA催化劑具有更好的抗水汽和CO2的能力以及更好的連續(xù)反應穩(wěn)定性，這是因為Cu的引

5、入，不僅減小了納米Au顆粒的尺寸，而且抑制了納米Au顆粒的長大。鑒于傳統(tǒng)的AuCu催化劑中，Cu物種都是以助劑，或者無定形CuOx載體的形式存在；本論文第二部分首先制備不同形貌的CuOx，并在其上負載Au制備AuCuOx催化劑，運用XRD、SEMEDX、BET、H2TPR、XPS等技術(shù)對催化劑進行結(jié)構(gòu)和組成表征，并測試COPROX催化性能，得到以下結(jié)果：（1）采用化學沉淀法，成功制備了立方體（Cubic）和截半八面體（Cuboctahe