富氧條件下氫氣選擇催化還原NO催化劑的研究.pdf

1、汽車尾氣排放的NOx（主要是NO）是城市大氣的主要污染物之一，用選擇催化還原的方法消除其污染是當(dāng)今環(huán)境催化領(lǐng)域的重要課題。選用氫氣做還原劑具有反應(yīng)溫度低，清潔無污染等優(yōu)點(diǎn)，因此本文對富氧條件下氫氣選擇催化還原（H2-SCR）消除NO進(jìn)行了研究。本文主要采用SAPO-34作為載體，考察了SAPO-34以及Co和Na改性的SAPO-34負(fù)載貴金屬Pt后的催化活性，另外還對Pt/MCM-41選擇催化還原NO做了初步的探討。
　　 1.

2、Pt/SAPO-34系列催化劑用于氫氣選擇催化還原NO
　　 首先對Pt/SAPO-34重點(diǎn)考察了Pt負(fù)載量、預(yù)處理?xiàng)l件、空速、氧氣、氫氣濃度等對反應(yīng)活性的影響，另外還對催化劑的抗SO2性能和穩(wěn)定性進(jìn)行了測試。發(fā)現(xiàn)Pt的負(fù)載量為0.5％時(shí)催化效果最佳，對應(yīng)最高NO轉(zhuǎn)化率接近80％，并表現(xiàn)了良好的選擇性。通過對預(yù)處理?xiàng)l件的考察，結(jié)合XPS發(fā)現(xiàn)氧化條件預(yù)處理有利于NO的轉(zhuǎn)化。Pt/SAPO-34表現(xiàn)出了良好的穩(wěn)定性，但是抗SO2性能

3、有待于進(jìn)一步提高。
　　 為了進(jìn)一步提高催化劑的活性以及降低貴金屬的用量，選用幾種過渡金屬（Co、Mn、Cu）交換的SAPO-34作為載體，負(fù)載Pt以后通過對其活性的測試發(fā)現(xiàn)Co的效果最好。在0.1％Pt/1％Co/SAPO-34上獲得了較高的NO轉(zhuǎn)化率，最高可達(dá)90％。TPR結(jié)果表明，Pt-Co之間的相互作用增強(qiáng)了Co的還原性能，從而提高了NO轉(zhuǎn)化率。
　　 最后對采用添加助劑Na的方法來提高催化劑的催化活性，選用Na

4、HCO3作為Na前驅(qū)體，K2PtCl6作為Pt前驅(qū)體，對Na含量為0.5-1.5％范圍內(nèi)催化劑的活性進(jìn)行了測試，發(fā)現(xiàn)1％Na效果最佳。吡啶吸附紅外結(jié)表明1％Na改性后的催化劑具有適宜的L酸中心數(shù)量，對反應(yīng)是有利的。當(dāng)換用H2PtCl6或者（NH4）2PtCl6做Pt前驅(qū)體時(shí)，在（0.5％Pt+1.0％Na）/SAPO-34催化劑上獲得了較為理想的結(jié)果，NO最高轉(zhuǎn)化率可接近100％。從TPR結(jié)果看出Na的添加明顯增強(qiáng)了Pt的催化還原性能，

5、因此催化劑的活性得到了顯著的增強(qiáng)。
　　 2.Pt/MCM-41系列催化劑用于氫氣選擇催化還原NO
　　 采用水熱合成法制備了MCM-41以及不同硅鋁比Al-MCM-41，用Pt/MCM-41用于該反應(yīng)，NO最高轉(zhuǎn)化率達(dá)到60％。對于Pt/Al-MCM-41，當(dāng)硅鋁比為硅鋁比為10，NO轉(zhuǎn)化率最高接近80％。根據(jù)吡啶吸附和比表面的結(jié)果，當(dāng)硅鋁比減小時(shí)，比表面逐漸減小，L酸中心逐漸增多，導(dǎo)致單位面積上L酸中心增多，這可能是