25297.光催化水氧化超分子體系的研究

1、碩士學(xué)位論文光催化水氧化超分子體系的研究ConstructingSupramolecularSystemforPhoto—drivenWateroxidation學(xué)號：21107118大連理工大學(xué)DalianUniVers時(shí)ofTecllnolog)r大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要為了滿足人們對未來清潔可持續(xù)的能源需求，利用太陽能分解水制取氫氣和氧氣無疑是最有前景的方法之一。近年來，為了更有效地實(shí)現(xiàn)光驅(qū)動水分解，人們開展了大量的構(gòu)建光電化

2、學(xué)電池(PhotoelectrocheIIlicalCell，PEC)的研究。然而構(gòu)建光電化學(xué)電池最主要的問題是電子轉(zhuǎn)移和電荷分離的問題。針對這一問題，本文設(shè)計(jì)了兩種類型的自組裝超分子體系。首先設(shè)計(jì)利用單核催化劑Ru1和Ru2合成了金屬釕催化劑與催化劑型的超分子ASMl和ASM2。以[Ce(NH4)2(N03)6】(Cew)為氧化劑，在純水中對ASM1和ASM2做化學(xué)催化活性的研究。通過研究發(fā)現(xiàn)，ASM2的化學(xué)催化活性是Ru2的三倍之多

3、，并且遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于ASM1的催化活性。這說明電荷轉(zhuǎn)移可以通過改變前體的軸向配體來提高，并且自組裝超分子方式可以很大程度的改變催化劑的催化活性。另外本文還設(shè)計(jì)合成了金屬釕光敏劑催化劑型的超分子催化劑ASM3一ASM6。以Na2S208作為電子受體，在pH=68磷酸緩沖溶液(10％乙腈)中，對ASM3一ASM6進(jìn)行光催化活性研究。通過對比發(fā)現(xiàn)，ASM4是光催化活性最高的超分子，在該測試條件下測得的TON為34。而ASM4是具有光敏劑和催化活性中