12178.nimgoal2o3催化劑的改性及催化ch4co2重整行為

1、碩士學(xué)位論文Ni／MgO—A1203催化劑的改性及催化CH4C02重整行為=宣=J上二●J／，ModificationofNi／A1203—MgOCatalystforC02ReformingofCH4作者姓名：邊回學(xué)科、專業(yè)：絲堂王莖學(xué)號：指導(dǎo)教師：完成日期：大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要C144C02重整工藝是利用溫室氣體C02與自然界儲量豐富的CH4制氫的一種重要途

2、徑，因制得合成氣H2／CO比約為1，可直接用于FT過程合成長鏈的碳?xì)浠衔?，能有效的緩解能源危機(jī)及環(huán)境問題，因此受到越來越多的重視。Ni基催化劑因其活性高、價格低等優(yōu)勢，常被用作CIhC02重整的催化劑，但易燒結(jié)和積炭失活限制了其工業(yè)應(yīng)用。如何改善Ni基催化劑的燒結(jié)和積炭問題，提高其穩(wěn)定性是研究的熱點(diǎn)?；谒Y(jié)構(gòu)制備的CH4C02重整Ni基催化劑具有活性組分分散好、堿性強(qiáng)等特點(diǎn)，本論文以商業(yè)MgA1水滑石焙燒氧化物作為載體，通過水熱

3、浸漬重構(gòu)法制備得到Ni／MgOA1203催化劑，并用于甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中。結(jié)果顯示該方法制備的催化劑初始活性高，但積炭嚴(yán)重、穩(wěn)定性差。因此如何提高Ni／MgOA1203催化劑的穩(wěn)定性是本文的研究重點(diǎn)。論文基于炭催化劑表面積大、孔隙結(jié)構(gòu)豐富、耐硫中毒和耐高溫而活性低及Ni基催化劑活性高、穩(wěn)定性差的互補(bǔ)特性，以蔗糖為炭源，NiMgA1水滑石為金屬前驅(qū)體，制備炭Ni／MgOA1203復(fù)合催化劑。考察催化劑制備方法、水滑石的焙燒溫度、炭化溫

4、度、蔗糖含量等制備工藝條件對復(fù)合催化劑性能的影響。N2吸附／脫附結(jié)果表明，與Ni／MgOA1203催化劑相比，復(fù)合催化劑具有更大的比表面積和雙孔徑分布。該催化劑在甲烷二氧化碳重整800oC、10h的測試反應(yīng)中，表現(xiàn)出相對較高的催化活性，表明在蔗糖炭化過程中，NiMgAI水滑石的金屬前驅(qū)體中的NiO被高溫炭原位還原成金屬態(tài)Ni，從而避免了傳統(tǒng)催化劑制備過程中需要額外加氫還原的過程。雖然復(fù)合催化劑活性略低于Ni／MgOA1203催化劑，但穩(wěn)

5、定性明顯提高，反應(yīng)后相對炭增量較低。當(dāng)水滑石的焙燒溫度、炭化溫度及蔗糖與水滑石焙燒后得到的金屬混合氧化物質(zhì)量比分別為350oC、800oC和12時，復(fù)合催化劑具有較優(yōu)的活性和穩(wěn)定性。堿土金屬可以通過增加載體的堿性來提高Ni的分散度和抗積炭能力。本文以堿土金屬Ca為助劑，采用微波輔助浸漬法對Ni／MgOA1203催化劑進(jìn)行改性?？疾炝私n溫度、微波功率和Ca／Ni摩爾比對催化劑性能的影響。Ca改性的催化劑在甲烷二氧化碳重整800oC、10