镥基化合物納米粉體、透明陶瓷的制備及光學(xué)性能研究.pdf

1、閃爍陶瓷是一種廣泛應(yīng)用在醫(yī)療診斷用輻射探測器、工業(yè)無損探傷、核醫(yī)學(xué)、高能物理等領(lǐng)域的新型功能陶瓷材料。作為閃爍材料，必須具備：高的有效原子序數(shù)、高的光輸出、快的衰減速度和優(yōu)異的透光性。而镥基化合物以其優(yōu)異的閃爍性能得到廣泛關(guān)注。目前運(yùn)用固相反應(yīng)法制備的Lu3Al5O12:Ce(LuAG:Ce)透明閃爍陶瓷已成功應(yīng)用于醫(yī)學(xué)PET、SPECT等，濕化學(xué)法制備的Lu2O3:Eu透明陶瓷也即將用于數(shù)字X射線成像系統(tǒng)。但由于Lu2O3材料昂貴的價

2、格和復(fù)雜的制備工藝限制了氧化镥基化合物的廣泛應(yīng)用。為了降低生產(chǎn)成本，本文采用納米技術(shù)制備Lu2O3,(Lu,Gd)2O3，LuAG納米粉體及透明陶瓷并系統(tǒng)地研究了制備工藝參數(shù)和其光學(xué)性能。
　　 以Lu(NO3)3和碳酸氫銨為反應(yīng)物，采用沉淀法制備Lu2O3納米粉體，以燒結(jié)性能為考核目標(biāo)，對沉淀反應(yīng)工藝進(jìn)行了優(yōu)化。研究表明，采用碳酸氫銨沉淀法制備的先驅(qū)物為水合碳酸镥正鹽及少量的堿式碳酸镥混合物，組成可能為Lu2.1(OH)0.1

3、(CO3)3.1·6H2O。粉體顆粒呈近球形，顆粒尺寸～20nm。其先驅(qū)物在800℃煅燒4h，平均顆粒尺寸為～35nm。在1700℃真空燒結(jié)5h，獲得了半透明的Lu2O3陶瓷。
　　 采用共沉淀法，以碳酸氫銨為沉淀劑研制不同組成Lu2O3-Gd2O3系列固溶體陶瓷。制備的Gd(1.9-x)LuxEu0.1O3先驅(qū)物物相隨組成而變化，x=0時為水合碳酸鹽，x=0.2、0.5、1.0、1.5、1.9時為碳酸鹽和少量堿式碳酸鹽的混合物

4、，其化學(xué)式可能為Gd(1.9-x)LuxEu0.1(OH)0.1x(CO3)(3-0.05x)·6H2O。粉體形貌隨Lu含量的增加由棒形變?yōu)榍蛐?，顆粒尺寸逐漸減小。Gd(1.9-x)LuxEu0.1O3的先驅(qū)物在800℃煅燒后可獲得純立方相的氧化釔和氧化釓的固溶體，而無其它過渡相。粉體的顆粒尺寸20nm～60nm。將800℃煅燒后的系列粉體壓制成型，在1700℃真空燒結(jié)24h獲得了透光性良好的Gd0.9Lu1.0Eu0.1O3和Lu1.

5、9Eu0.1O3透明陶瓷，其最高直線透過率在可見光區(qū)分別為55.5％和64.3％。獲得的Gd(1.9-x)LuxEu0.1O3透明陶瓷在波長254nm的紫外光激發(fā)下發(fā)射出較強(qiáng)的紅光，發(fā)射主峰位于612.5nm，對應(yīng)于摻雜Eu3+的5D0-7F2的躍遷。
　　 以市售納米粉體為起始原料，采用固相反應(yīng)法制備了LuAG透明陶瓷。固相反應(yīng)獲得的粉體粒度分布均一，具有良好的燒結(jié)性能。將煅燒后的粉體壓制成型，坯體在1200℃預(yù)燒后于1700

6、℃真空燒結(jié)5h獲得了透光性良好的LuAG:Ce透明陶瓷，其最高直線透過率在可見光區(qū)為57％，在近紅外區(qū)為63.2％；延長保溫時間至24h獲得了透光性更好的LuAG和LuAG:Ce透明陶瓷，其最高直線透過率分別為在可見光區(qū)為72％和63.1％，在近紅外區(qū)為73.4％和65.4％。獲得的LuAG透明陶瓷的發(fā)射光譜呈現(xiàn)Ce3+的特征雙峰發(fā)射光譜（512nm和547nm），雙峰結(jié)構(gòu)是由于Ce3+的4f基態(tài)受LuAG晶體場的影響，分裂為2F5/2