SrTiO-,3-勢函數(shù)及分子動力學(xué)模擬研究.pdf

1、鈦酸鍶是一種重要的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料，具有一系列重要的介電、光電性質(zhì)，應(yīng)用十分廣泛。其薄膜型材料被選用于高頻率微波器件；鐵電薄膜還可以作為一種新型介電材料，在非揮發(fā)性動態(tài)隨機(jī)存儲器上擁有非常好的應(yīng)用前景。 分子動力學(xué)模擬作為一種重要的研究方法，已經(jīng)在各種材料的研究中得到廣泛應(yīng)用。分子動力學(xué)模擬的主要優(yōu)勢在于能夠得到原子級別的結(jié)構(gòu)特征和相關(guān)性能。分子動力學(xué)模擬強(qiáng)烈依賴于模擬體系勢函數(shù)的正確性。對于結(jié)構(gòu)簡單的金屬材料而言，人們開發(fā)了適用

2、性很強(qiáng)的EAM勢，大大推動了金屬材料的分子動力學(xué)模擬。而對結(jié)構(gòu)和相互作用復(fù)雜的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料而言，一直沒有適當(dāng)?shù)膭莺瘮?shù)，從而限制了該類材料分子動力學(xué)模擬的研究。本文擬采用第一原理計(jì)算STO電子結(jié)構(gòu)，探討該材料體系的相互作用類型和強(qiáng)度，在此基礎(chǔ)上建立能反映該材料相互作用的勢函數(shù)，彌補(bǔ)此方面的空白。 本論文首先建立了STO、BTO的晶體和非晶體計(jì)算模型；對晶態(tài)和非晶態(tài)的STO、BTO作第一原理模擬，計(jì)算其電子結(jié)構(gòu)，討論其能態(tài)密度、電

3、荷密度分布、Mulliken布居分析等。結(jié)果表明：STO、BTO中Ti-O之間除了有離子鍵作用外，還存在明顯的共價(jià)成分，盡管這種共價(jià)成分在非晶態(tài)下有所減弱；其他各粒子之間主要以離子相互作用為主，但由于Sr或Ba實(shí)際上在非晶態(tài)下與O之間還有少量的共價(jià)作用，其電荷值將偏離純離子電荷值。據(jù)此，建立了MD模擬STO所需要的勢函數(shù)PIM；PIM的表達(dá)式由庫侖項(xiàng)、表示離子相互作用的Born-Mayor項(xiàng)及表示共價(jià)相互作用項(xiàng)的Morse項(xiàng)等組成。勢函

4、數(shù)參數(shù)通過擬合第一原理勢能曲面來獲得。為了驗(yàn)證所建立勢函數(shù)的正確性，采用分子動力學(xué)方法模擬了STO晶體結(jié)構(gòu)和熔化過程。結(jié)果表明，模擬成功再現(xiàn)了STO室溫下晶體結(jié)構(gòu)；模擬熔點(diǎn)為2430K，僅比實(shí)驗(yàn)值(2380K)高2.1％。這說明所建立的勢函數(shù)能夠正確反映STO的相互作用。 最后采用分子動力學(xué)方法對非晶態(tài)SrTiO<,3>進(jìn)行了模擬，探討了其結(jié)構(gòu)特征和動力學(xué)特征。結(jié)果表明：在非晶態(tài)下STO的遠(yuǎn)程有序消失，在第一近鄰層內(nèi)具有一定的有