汽油機(jī)三元催化轉(zhuǎn)化器中芳香烴演化過(guò)程的模擬研究.pdf

1、為使排放達(dá)標(biāo)車(chē)用汽油機(jī)均使用了無(wú)鉛汽油與三元催化轉(zhuǎn)化器（TWC）技術(shù)。然而，為提高無(wú)鉛汽油的抗暴性，增加了汽油中芳香烴成份；TWC的使用雖然在理論空燃比附近使排氣中苯的轉(zhuǎn)化高達(dá)98％，但在大負(fù)荷、高速工況下卻出現(xiàn)了TWC誘導(dǎo)致癌物苯生成的現(xiàn)象。 由于目前關(guān)于TWC中芳香烴的催化反應(yīng)機(jī)理尚不完全清楚，因此，本研究應(yīng)用蒙特卡羅方法，并根據(jù)TWC化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、統(tǒng)計(jì)物理學(xué)的基本原理，建立了汽油機(jī)TWC的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型；用試驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)

2、證了該模型；計(jì)算結(jié)果表明： （1）本模型關(guān)于常規(guī)排放物CO、NOx、THC以及非常規(guī)排放物苯、甲苯、乙苯在TWC后的排放量的預(yù)測(cè)值和試驗(yàn)值的一致性較好，所建立的TWC的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型是可靠的，其中關(guān)于TWC前輸入氣體成份的選擇、TWC中反應(yīng)機(jī)理的設(shè)定、模擬網(wǎng)格數(shù)及模擬次數(shù)的選擇是簡(jiǎn)潔、可行的。 （2）計(jì)算表明，當(dāng)過(guò)量空氣系數(shù)（λ）小于1，并且TWC前排氣溫度為549℃-693℃時(shí)，TWC誘導(dǎo)苯生成。其中，TWC中苯生

3、成的兩個(gè)途徑分別是烷基苯催化重整生成苯和烷基苯部分氧化生成苯。并發(fā)現(xiàn)在，在濃混合氣工況下，第一種反應(yīng)途徑占主導(dǎo)地位。而第二種反應(yīng)途徑除了轉(zhuǎn)化為苯，還可轉(zhuǎn)化為CO和水，而且第一種反應(yīng)途徑的中間反應(yīng)步驟較少，因此比第二種反應(yīng)途徑能更有效地轉(zhuǎn)化為苯。 （3）在濃混合氣工況下，由于TWC中自由基氧數(shù)目較少，CO的轉(zhuǎn)化主要通過(guò)水蒸氣轉(zhuǎn)換反應(yīng)實(shí)現(xiàn)的，而直接氧化的CO很少。而且CO的轉(zhuǎn)化產(chǎn)生了大量的自由基氫，從而加快了生成苯的反應(yīng)速率。